Transmission electron microscopy study of polarity control in III-N films grown on sapphire substrates

• Main Author: Stolyarchuk, Natalia
• Other Authors: Masselink, Ted
• Format: Doctoral Thesis
• Language: English
• Published: Humboldt-Universität zu Berlin 2018
• Subjects: Nitride; Transmissionselektronenmikroskopie; Polarität; Nitridierung; Aluminiumoxynitrid; Metallorganische Gasphasenepitaxie; Nitrides; Transmission electron microscopy; Polarity; Nitridation; Aluminum-oxynitride; MOVPE; 530 Physik; UH 6302; ddc:530
• Online Access: http://edoc.hu-berlin.de/18452/19512; http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:11-110-18452/19512-5; http://dx.doi.org/10.18452/18791

Die Polarität ist ein kritisches Thema für das III-Nitrid-Materialsystem, das sich auf die Qualität und Eigenschaften von epitaktischen Schichten, sowie auf die Leistungfähigkeit von auf Nitrid-Materialien basierenden Bauelementen auswirkt. Das Verständnis der elementaren Mechanismen, die für die Ausbildung von Metall- oder Stickstoffpolarität der Schichten bei Abscheidung auf unpolarem Substrat verantwortlich sind, fehlt jedoch. Die bestehenden Konzepte basieren auf empirischen Beobachtungen und sind teilweise widersprüchlich. Einer der Hauptgründe dafür ist der Mangel an präzisen Charakterisierungsmethoden, die eine lokale Bestimmung der Polarität und atomarer Struktur von Schichten erlauben, als die wesentlichen Konzepte der Polaritätskontrolle aufgestellt wurden. In dieser Arbeit entwickeln wir ein Konzept der Polaritätskontrolle in AlN- und GaN-Schichten, welche mittels metallorganische Gasphasenepitaxie (MOVPE) auf Saphirsubstraten gewachsen sind. Die Polarität der Schichten wird mit Hilfe von aberrationskorrigierter Hochauflösungstransmissionselektronenmikroskopie und Z-Kontrastabbildung (Ordnungszahlkontrast) im Rastertransmissionselektronenmikroskop untersucht. Die Auswertung der experimentellen Untersuchungen ergibt Erkenntnisse bezüglich folgender Themen: (i) zum Mechanismus, der die Polaritätsauswahl steuert; (ii) zur Beziehung zwischen Saphir-Oberflächennitridierung und Al-polaren Domänen in ansonsten N-polaren AlN-Schichten; (iii) zur Möglichkeit des kontrollierten Wechsel von N- hin zu Al-polaren Schichten durch ein Sauerstofftempern. Das Verständnis dieser Mechanismen, durch die die Polarität bestimmt wird, eröffnet die Möglichkeit der gezielten Manipulierung der Polarität und Polaritätsabfolge in Nitridschichten und kann einen Hinweis zum Verständnis der Polaritätskontrolle in anderen Materialsystemen (z. B. Oxiden) geben. === Polarity is a critical issue for III-nitrides material system that has an impact on the quality and properties of epitaxial films and the performance of nitride-based devices. But the understanding of the elementary mechanisms that are responsible for establishing metal or nitrogen polarity of the films grown on nonpolar substrate is lacking. The existing concepts are based on empirical observations and contain ambiguous results. One of the main reasons for that is the lack of precise characterization tools, allowing localized determination of polarity and atomic structure of layers, at the time, when main concepts for polarity control were established. In this work we develop a concept of polarity control in AlN and GaN layers grown by metalorganic vapor phase epitaxy (MOVPE) on sapphire substrates. The polarity of the layers is studied by aberration corrected HRTEM and high resolution high-angle annular dark field (HAADF) scanning TEM. The analysis of the experimental investigations yields the following principal results about: (i) the mechanism that governs polarity selection; (ii) the relation between sapphire surface nitridation and Al-polar domains in N-polar AlN films; (iii) the possibility of controlled switching the layers polarity from N to Al by oxygen annealing. The understanding of these mechanisms by which polarity is controlled opens up the possibility for polarity engineering in nitride films and can give a clue to understanding polarity control in other material systems (e.g. oxides). === La polarité est une question critique pour le système de matériaux III-nitrures, qui a un impact sur la qualité des films épitaxies et la performance des dispositifs à base de nitrure. Mais la compréhension des mécanismes élémentaires responsables de l'établissement de la polarité N ou métallique des films sur le substrat non-polaire manque. Les concepts existants sont basés sur des observations empiriques et contiennent des résultats ambigus. Une des raisons principales est le manque d'outils analytiques, permettant la détermination localisée de la polarité et de la structure atomique des couches à l'époque, lorsque les concepts de contrôle de la polarité ont été établis. Dans ce travail, nous développons un concept de contrôle de la polarité dans les couches AlN et GaN épitaxies sur substrat de saphir par EPVOM. La polarité des couches est étudiée par microscopie électronique en transmission (MET) haute résolution corrigée des aberrations et par microscope électronique à balayage en transmission en champ sombre (HAADF-STEM). L'analyse des investigations expérimentales donne les principaux résultats suivants : (i) le mécanisme qui régit la sélection de la polarité; (ii) la relation entre la nitruration de la surface et les domaines de polarité Al dans les films d'AlN N-polaire; (iii) possibilité d’inverser la polarité N de films d’AlN de polarité mixte en introduisant un recuit sous oxygène. La compréhension de mécanisme par lequel la polarité est contrôlée ouvre les possibilités d'une ingénierie de polarité dans les films de nitrure et peut donner une idée de la compréhension du contrôle de la polarité dans d'autres systèmes de matériaux (par exemple, les oxydes).