Transformation de molécules à valeur environnementale en utilisant des électrocatalyseurs polycristallins

• Main Author: Djoki, Marie-Vanessa
• Other Authors: Brisard, Gessie M.
• Language: fr
• Published: Université de Sherbrooke 2015
• Subjects: Molécules à valeur environnementale; Électrocatalyseurs polycristallins
• Online Access: http://hdl.handle.net/11143/6577

L'oxygène et les nitrates sont des molécules dont l'impact environnemental ne fait aucun doute. La réduction de l'oxygène présente un intérêt non seulement pour le développement des piles à combustibles, mais aussi pour l'étude de la corrosion. Les nitrates quant à eux sont, lorsque présents en trop grande quantité, nocifs à la santé humaine et animale et sont également, facteurs d'eutrophisation. L'une des méthodes prometteuses pour s'en débarrasser est la réduction électrochimique. Pour chacune de ces réactions de réduction, le choix de la surface catalytique est très important. En effet, plusieurs matériaux d'électrode peuvent être employés, que ce soit des métaux de transition, des métaux nobles ou encore des alliages bimétalliques. Dans le cadre de ce travail, notre choix s'est porté vers trois matériaux en particulier qui sont le cuivre, le platine et l'argent. Ils ont chacun été utilisés comme disque pour la technique de l'électrode tournante à disque interchangeable et à anneau. Nous avons choisis cette technique pour étudier le mécanisme de chacune des réactions et en déterminer les intermédiaires. L'étude du comportement de ces différents matériaux d'électrode a été réalisée en particulier en milieu acide HC1O4 0,25 M, avec quelques mesures en milieu basique NaOH et H2 SO4 pour les comparer. Nous avons ainsi pu constater que lors de la réduction de l'oxygène sur le platine, la production de peroxyde d'hydrogène est plus faible par rapport à celle observée dans le cas du cuivre. D'autre part, on observe que la plus importante production de peroxyde d'hydrogène se fait avec l'argent comme matériau d'électrode. On note également que l'apport d'anions bloque la surface électrocatalytique et favorise la production de peroxyde d'hydrogène. Le même phénomène de blocage de surface a été observé dans le cadre de la réduction des nitrates. En effet, nous avons étudié cette réaction sur les mêmes surfaces catalytiques que pour la réduction de l'oxygène. Nous avons remarqué un grand nombre d'intermédiaires de réactions, ce qui rendait difficile l'utilisation de l'électrode tournante à disque et anneau pour l'analyse du comportement. Nous avons également pu voir que le comportement diffère, dans le cas du platine, en fonction du pH du milieu. Les produits de réaction qu'on observe dans le cas du cuivre sont également différents qu'on soit en milieu acide chlorhydrique ou sulfurique. En effet dans ce dernier milieu, les sulfates s'adsorbent et la réduction ne commence que lorsqu'ils sont complètement désorbés. Dans le cas des bromures, l'adsorption de ceux-ci forme une couche à la surface qui permet à la réaction de réduction de commencer à des potentiels beaucoup plus négatifs. Enfin, on a pu remarquer l'inactivité de l'électrode d'argent dans la réaction de réduction des nitrates.