Synthèse de nanotubes de carbone multi-parois par dépôt chimique en phase vapeur catalytique en lit fluidise. Nouvelle classe de catalyseurs, étude cinétique et modélisation

• Main Author: Philippe, Régis
• Format: Others
• Published: 2006
• Online Access: http://oatao.univ-toulouse.fr/6999/1/philippe_partie_1_sur_4.pdf; http://oatao.univ-toulouse.fr/6999/2/philippe_partie_2_sur_4.pdf; http://oatao.univ-toulouse.fr/6999/3/philippe_partie_3_sur_4.pdf; http://oatao.univ-toulouse.fr/6999/4/philippe_partie_4_sur_4.pdf

Produire à grande échelle des nanotubes de carbone en maîtrisant les principaux paramètres de croissance et la morphologie de ces matériaux est un enjeu important en vue de l’exploitation industrielle de ces matériaux nanostructurés dans de nombreux domaines tels que l’élaboration de composites ou le stockage d’énergie. C’est dans ce contexte que s’inscrit ce travail basé sur la technique de dépôt chimique en phase vapeur (CVD) mis en œuvre dans un procédé faisant appel à un lit fluidisé de particules catalytiques (FB-CCVD). Dans un premier temps, nous avons mis au point, testé et caractérisé plusieurs catalyseurs en faisant varier leur méthode de préparation, la phase active et le support. Ceci nous a permis de dégager et de sélectionner un catalyseur optimal en tenant compte des performances catalytiques rencontrées et des contraintes imposées par l’emploi d’un lit fluidisé. Le catalyseur retenu, est constitué de fer supporté sur un support d’alumine et est préparé également par dépôt chimique en phase vapeur en lit fluidisé, à partir de ferrocène, sous pression réduite et en présence d’air. Il conduit à l’obtention massive de nanotubes de carbone multiparois, alignés sur le support, constituant une gangue enrobant la surface des grains catalytiques. Par la suite, dans le cadre d’une étude cinétique, nous avons étudié l’influence des paramètres principaux de la réaction catalytique de formation des nanotubes de carbone à partir d’éthylène sur les caractéristiques physiques du lit fluidisé, l’efficacité du procédé et la qualité des nanotubes produits. Les informations cinétiques et morphologiques collectées, associées à un modèle de bullage de type Kato et Wen, ont ensuite permis l’élaboration d’un modèle global du réacteur de synthèse de nanotubes de carbone en lit fluidisé à partir de notre catalyseur. Ce modèle permet de prédire les performances du procédé en fonction des conditions expérimentales appliquées mais aussi l’évolution des caractéristiques physiques de la poudre composite obtenue. Enfin, dans une dernière partie, nous tentons de proposer une première explication du fonctionnement spécifique de notre catalyseur et de son évolution au cours de la synthèse des nanotubes de carbone alignés sur poudre.