Synthèse de catalyseurs bimétalliques supportés sur nanotubes de carbone dopés pour pile à combustible PEM

• Main Author: Louisia, Stéphane
• Format: Others
• Published: 2017
• Online Access: http://oatao.univ-toulouse.fr/17815/7/louisia.pdf

Les recherches menées dans le domaine des piles à combustibles à membrane échangeuse de protons (PEMFCs) depuis le début des années 1980 ont permis de considérablement améliorer leurs performances. Deux principaux verrous persistent néanmoins au niveau des catalyseurs : le coût et la stabilité. En effet, pour obtenir de bonnes performances, il faut que la couche active cathodique soit relativement chargée en métaux nobles, comme le platine, ce qui a un coût important. En plus d’être couteux, les catalyseurs utilisés commercialement sont sujets à différents phénomènes de dégradation, notamment l’oxydation du support carboné. Les travaux décrits dans cette thèse visent à produire des catalyseurs bimétalliques supportés sur des nanotubes de carbones dopés, afin de préparer des structures actives pour la Réaction de Réduction de l’Oxygène (ORR) et résistantes dans les conditions de fonctionnement des PEMFCs. La première étape a été la synthèse de nanotubes de carbone dopés à l’azote (N-CNT) ou au soufre (S-CNT). Différents traitements et fonctionnalisations ont été testés pour faciliter le dépôt et la dispersion de nanoparticules métalliques à la surface des nanotubes, faciliter l’intégration du catalyseur dans la couche active et ralentir le phénomène d’oxydation du carbone. Des nanoparticules bimétalliques PtCo et PtNi ont été préparées en utilisant une méthode de synthèse originale utilisant un liquide ionique comme stabilisant. Tous les catalyseurs ainsi synthétisés ont présenté des surfaces électro-actives (ECSA) élevées et de bonnes activités pour l’ORR. Les plus pertinents ont été étudiés en mono-cellules de 25 cm². Ils présentent de meilleurs résultats aux tests de dégradation accélérés du support carboné, comparés à une référence commercial PtCo supporté sur noir de carbone. Une diminution du chargement en platine de la couche active cathodique de 0,4 mgPt/cm² à 0,2 mgPt/cm² a permis d’améliorer les performances de la mono-cellule en diminuant notamment les limitations dûes au transport de matière dans la couche active.