| Summary: | In this work, we theoretically study the properties of diatomic molecular systems, their dynamics, and the control thereof through the use of laser fields. We more specifically study three compounds:<p>1) HeH+, a species of great astrochemical importance which is thought to be the first molecular species to have formed in the universe;<p>2) CO2+, a metastable dication of particular interest in quantum control experiments due to its long-lived lowest vibrational level;<p>3) 41K87Rb, a polar molecule that can be formed at very low temperature and trapped, making it a good candidate for quantum computing schemes.<p>First, we use ab initio methods to compute accurate potential energy curves for the lowest singlet and triplet states of HeH+ as well as the potential energy curves, transition dipole moments and nonadiabatic radial couplings of the ground 3Π state of CO2+ and of its 11 lowest 3Σ- states.<p>In a second step, we use this ab initio data to compute the photodissociation and radiative association cross sections for the a and b 3Σ+ states of HeH+, as well as the values of the corresponding rate constants for astrophysical environments. The photodissociation cross sections from the lowest vibrational level of CO2+ is also determined.<p>Going one step further, we optimize laser control fields that drive the photodissociation dynamics of HeH+ and CO2+ towards specific channels. We compare two field optimization methods: a Møller operator-based Local Control approach and Optimal Control Theory. In both cases, we add a constraint that minimizes the area of the optimized fields.<p>Finally, we focus on one of the potential applications of high-fidelity laser control: the use of small molecular systems as quantum computers. We more specifically study the potential implementation of both intra- and intermolecular logic gates on data encoded in hyperfine states of trapped ultracold polar 41K87Rb molecules, opening interesting perspectives in terms of extensibility.<p>/<p>Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de molécules diatomiques, leur dynamique de réaction ainsi que le contrôle de cette dynamique à l'aide de champs laser. Notre travail porte plus spécifiquement sur trois espèces :<p>1) HeH+, un composé-clé en astrochimie considéré comme la première espèce moléculaire qui s'est formée dans l'univers ;<p>2) CO2+, un dication métastable qui se prête bien à des expériences de contrôle quantique en raison du relativement long temps de vie de son état vibrationnel le plus bas ;<p>3) 41K87Rb, une molécule polaire qui présente la particularité de pouvoir être formée à très basse température et piégée, ce qui en fait un bon support physique potentiel pour la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire. <p>Nous utilisons tout d'abord des méthodes de calcul ab initio afin d'obtenir les courbes d'énergie potentielle des premiers états singulets et triplets de HeH+ avec un haut de degré de précision, ainsi que les courbes d'énergie potentielle, les moments dipolaires de transition et les couplages non-adiabatiques radiaux de l'état fondamental 3Π de CO2+ et de ses 11 premiers états 3Σ-.<p>Ensuite, nous utilisons ces données ab initio pour calculer les sections efficaces de photodissociation et d'association radiative des états a et b 3Σ+ de HeH+, ainsi que les constantes cinétiques associées à ces processus dans les conditions rencontrées dans des environnements astrophysiques. Les sections efficaces de photodissociation du niveau vibrationnel le plus bas de CO2+ sont également calculées. <p>Nous allons ensuite un cran plus loin en optimisant des champs laser qui guident la dynamique de photodissociation de HeH+ et CO2+ vers des canaux de dissociation spécifiques. Nous comparons deux méthodes d'optimisation de ces champs: une approche de contrôle local basée sur les opérateurs de Møller et la théorie du contrôle optimal. Dans le deux cas, nous incluons une contrainte qui minimise l'aire des champs. <p>Enfin, nous nous concentrons sur l'une des applications possibles du contrôle laser à haute fidélité :l'utilisation de petits systèmes moléculaires comme ordinateurs quantiques. Nous étudions plus spécifiquement l'implémentation possible d'opérations logiques intra- et intermoléculaires sur des données encodées dans des états hyperfins de molécules de 41K87Rb piégées, ce qui ouvre des perspectives intéressantes en terme d'extensibilité. === Doctorat en Sciences === info:eu-repo/semantics/nonPublished
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