Elektronenmikroskopische Untersuchungen der Elektrodenstrukturen von Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen - 3D und in situ -

• Main Author: Zils, Susanne
• Format: Others
• Language: German; de
• Published: 2012
• Online Access: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/2919/1/Doktorarbeit_Zils.pdf; Zils, Susanne <http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/view/person/Zils=3ASusanne=3A=3A.html> (2012): Elektronenmikroskopische Untersuchungen der Elektrodenstrukturen von Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen - 3D und in situ -.Darmstadt, Technische Universität, [Ph.D. Thesis]

Während des Betriebs von Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen ist es unerlässlich, die Brennstoffzelle mit Wasser zu befeuchten, da die Nafion™-Membran nur im ausreichend befeuchteten Zustand Protonen leitet. Die Bestimmung des richtigen Wassergehalts setzt eine genaue Kenntnis des komplizierten Zusammenspiels aus Protonen- und Gasleitung sowie der Transportmechanismen des Wassers in der Brennstoffzelle voraus. Eines der ungelösten Probleme der Brennstoffzellenforschung besteht in der Aufklärung des Einflusses der Elektrodenstruktur auf den Wasserhaushalt und die Leistung der Brennstoffzelle. In dieser Arbeit wurde dies anhand verschieden präparierter Membran-Elektroden-Einheiten und unter Zuhilfenahme neuer elektronenmikroskopischer Methoden untersucht. Die Membran-Elektroden-Einheiten wurden sowohl elektrochemisch und strukturell, als auch in Bezug auf wasserhaushaltsrelevante Fragestellungen charakterisiert. Um die elektrochemischen Kenngrößen wie Platinausnutzung, Leerlaufspannung und Leistung zu erhalten, wurden Einzelzelltests und Thermogravimetrische Analysen durchgeführt. Zur strukturellen Charakterisierung wurden die Methoden Raster- und Transmissionselektronenmikroskopie, sowie die Ionenfeinstrahl-(FIB – focused ion beam) Tomographie gewählt. Porositäten, Porengrößenverteilungen, geometrische Tortuosität und Elektrodendicken konnten mit diesen Methoden bestimmt werden. Besonders die in der Brennstoffzellenforschung noch kaum eingesetzte Methode der FIB-Tomographie ermöglichte detaillierte Einblicke in die Struktur der Elektroden und lieferte im Gegensatz zu den 2D elektronenmikroskopischen Untersuchungen umfangreiche 3D-Daten zu Porosität, Homogenität der Porenverteilung und geometrischer Tortuosität. Die Membran-Elektroden-Einheiten wurden jeweils vor und nach Einsatz im Brennstoffzellenteststand im H2/O2-Betrieb mittels Rasterelektronenmikroskopie untersucht, um den Einfluss des Betriebs auf die Struktur der Elektroden zu bestimmen. Mit Hilfe des Environmental Rasterelektronenmikroskops konnte zusätzlich quasi in-situ beobachtet werden, wie die Membran-Elektroden- Einheiten sich unter nahezu realen Bedingungen verhalten. So konnten beispielsweise auch Aussagen über die Hydrophobizität der Elektroden getroffen werden, die je nach verwendetem Herstellungsverfahren sehr unterschiedlich sein kann. Anhand der durchgeführten Untersuchungen konnte gezeigt werden, dass eine Membran-Elektroden-Einheit, welche eine Elektrode mit einer gleichmäßigen Elektrodenstruktur aufweist, die besten Ergebnisse in Bezug auf Leistung und Platinausnutzung liefert. Unter einer gleichmäßigen Elektrodenstruktur wird eine Elektrode mit hoher Porosität, kleiner mittlerer Porengröße, enger Porengrößenverteilung und homogener Verteilung der Poren innerhalb der Elektrode verstanden.