Erzeugung von Wasserstoff aus Glycerol durch Aqueous-Phase-Reforming

• Main Author: Lehnert, Kerstin
• Format: Others
• Language: German; de
• Published: 2011
• Online Access: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/2451/1/Diss_KL.pdf; Lehnert, Kerstin <http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/view/person/Lehnert=3AKerstin=3A=3A.html> : Erzeugung von Wasserstoff aus Glycerol durch Aqueous-Phase-Reforming. Technische Universität, Darmstadt [Ph.D. Thesis], (2011)

Wasserstoff wird als Energieträger der Zukunft bezeichnet. Er kann in reiner Form direkt als Brennstoff oder zur Erzeugung von elektrischer Energie in Brennstoffzellen genutzt werden. Der Vorteil gegenüber fossilen Brennstoffen besteht darin, dass bei der Umsetzung mit Sauerstoff nur Wasser als Abfallprodukt entsteht. Dadurch kann die Emission an CO2, einem Treibhausgas, verringert werden. Die heutige Erzeugung von Wasserstoff erfolgt hauptsächlich aus fossilen Energieträgern, wie Erdöl oder Erdgas. Da deren Reichweite zeitlich begrenzt ist, sind erneuerbare Energiequellen in den letzten Jahren stark in den Mittelpunkt des Forschungsinteresses gerückt. Ein Beispiel dafür ist das Glycerol, welches als Koppelprodukt der Biodieselproduktion entsteht. Neben der herkömmlichen Gasphasenreformierung bietet das Aqueous-Phase Reforming (APR) eine energieeffizientere Alternative, da bei moderaten Temperaturen (200-250°C) und Drücken (20-25 bar) gearbeitet werden kann Im Rahmen dieser Arbeit wurde die katalytische Umsetzung von Glycerol zu Wasserstoff durch Aqueous-Phase-Reforming an verschiedenen Platinkatalysatoren untersucht. Dabei sollte die Auswirkung einer Modifizierung des Katalysators hinsichtlich Träger, Beladung, Metalldispersität und Zusammensetzung sowie der Einfluss der Reaktionsbedingungen auf die Wasserstoffausbeute untersucht werden. Weiterhin wurden Untersuchungen zum Einfluss von Stofftransportprozessen durchgeführt. Zur Katalysatorpräparation wurde eine Reihe von Platinsalzen verwendet. Mit Hilfe der Incipient Wetness Methode konnten hoch disperse Platinkatalysatoren mit Massenbeladungen zwischen 1 und 10 Ma.-% reproduzierbar hergestellt werden. Unter den eingesetzten Trägermaterialien (Polyanilin, verschiedene Metalloxide) wurde Aluminiumoxid als Träger der Wahl für die APR-Reaktion mit Glycerol identifiziert. Auch die Struktur des eingesetzten Aluminiumoxids spielt eine wichtige Rolle, da sie sich auf die Eigenschaften der Poren auswirkt. Dabei zeigte der Einsatz von Puralox, einer Mischung aus γ-, δ- und Θ-Aluminiumoxiden, die höchste Aktivität und Selektivität zu Wasserstoff gegenüber Katalysatoren auf Boehmit oder reinem γ-Aluminiumoxid. Durch die Anwendung unterschiedlicher Calcinierungstemperaturen gelang eine Variierung der Partikelgröße (1,7-3,2 nm). Die Katalysatoren zeigten unter den gewählten Reaktionsbedingungen mit einem Glycerolumsatz von 20 % die gleiche Aktivität, allerdings stieg die Selektivität zu Wasserstoff mit steigender Partikelgröße von auf 78 auf 96 % an. Somit kann die APR-Reaktion im untersuchten Bereich als struktursensitiv bezeichnet werden.