Synthese und Spektroskopie angereicherter stickstoffendohedraler Fullerene

• Main Author: Goedde, Burkart
• Format: Others
• Language: German; de
• Published: 2001
• Online Access: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/170/1/bgoedde.pdf; Goedde, Burkart <http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/view/person/Goedde=3ABurkart=3A=3A.html> (2001): Synthese und Spektroskopie angereicherter stickstoffendohedraler Fullerene.Darmstadt, Technische Universität, [Online-Edition: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000170 <http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000170> <official_url>],[Ph.D. Thesis]

Fullerene stellen ideale Fallen zur Stabilisierung reaktiver Atome dar. Das Zeichen '@' in der chemischen Formel N@C60 bedeutet, daß das Stickstoffatom im Inneren des Käfigs eingeschlossen ist. Das Stickstoffatom befindet sich unter milden Bedingungen im Zentrum des Käfigs in seinem elektronischen Grundzustand (4S3/2). Es existiert weder eine Bindung noch ein signifikanter Ladungstransfer zum Käfig. Da endohedrale Fullerene über außergewöhnliche Eigenschaften verfügen, wächst der Bedarf für ihre Produktion und Reinigung in hoher Qualität und Menge. Diese Arbeit zeigt, wie der chromatographische Anreicherungsprozeß für die Trennung N@C60 und N@C70 von den jeweiligen leeren Käfigen optimiert werden kann. Fulleren-Dimere stellen den ersten Schritt zu Fulleren-Polymeren dar und sind aus diesem Grund von großem Interesse. Die Synthese eines C60 Dimers mit einem Stickstoffatom in einem der beiden Käfige wird untersucht. Die Dimere werden durch Mahlen einer Mischung von N@C60 mit C60 und einem geeigneten Additiv in einer Schwingmühle erzeugt. Die Produkte werden durch Hochleistungsflüssigchromatographie (HPLC) gereinigt und mit UV/Vis- und IR-Spektroskopie identifiziert. Elektronen-Paramagnetische Resonanzmessungen (EPR) zeigen, daß das Stickstoffatom nach der Dimerisierung weiterhin im Käfig eingeschlossen ist und seine atomare Konfiguration beibehält. Eine leichte Deformation seiner Elektronenhülle zeigt eine Verzerrung des Käfigs an. Die Optimierung der Dimerbildung wird beschrieben. Ein beidseitig dotiertes Dimer wäre von großem wissenschaftlichen Interesse. Die Synthese dieses Dimers mit der Schwingmühle würde jedoch mehr hochangereichertes N@C60 erfordern, als gegenwärtig verfügbar ist. (N@C60)2 könnte als Spin-Quantencomputer eingesetzt werden, da es adressierbare quantum-Bits und lange Dekohärenzzeiten verspricht.