Lanthanide Energy Transfer Donors on Nanoparticles Surfaces : From Fundamental Mechanisms to Multiplexed Biosensing

• Main Author: Chen, Chi
• Other Authors: Paris Saclay
• Language: en
• Published: 2019
• Subjects: Points quantiques; Terbium; Multiplexage; Fluorescence; Code à barres; FRET; Quantum dots; Multiplexing; Barcoding
• Online Access: http://www.theses.fr/2019SACLS196/document

Le multiplexage optique basé sur des nanoparticules offre de nombreux avantages pour la biodétection et l'imagerie à multiparamètres. Toutefois, les modifications apportées à un paramètre entraînent également la modification d’autres paramètres. Par conséquent, la couleur, la durée de vie ou l’intensité ne peuvent pas être utilisées, respectivement, comme paramètre indépendant. Cette thèse peut être divisée en deux aspects. Le premier concerne le développement d'un multiplexage à une seule nanoparticule avec un temps résolu, basé sur le transfert d'énergie par résonance de type Förster (FRET) des complexes de lanthanides aux points quantiques (QD) et ensuite aux colorants fluorescents. Une investigation systématique de toutes les différentes combinaisons avec une large gamme de donneurs et d'accepteurs sur le QD est présentée, et les résultats expérimentaux sont comparés à la modélisation théorique. Le résultat ne contribue pas seulement à une compréhension complète de ces voies de transfert d'énergie compliquée entre multi donneurs / accepteurs sur des nanoparticules, mais offre également la possibilité d'utiliser les modèles pour développer de nouvelles stratégies permettant de préparer le QD avec une couleur, une durée de vie et une intensité réglables de manière indépendante. Le deuxième aspect porte sur le mécanisme de transfert d'énergie du Tb à la nanoparticule d'or (AuNP). Le transfert d'énergie par nanosurface (NSET) s'est révélé être un mécanisme opérationnel pour l'extinction des PL par les AuNP, une information importante pour le développement, la caractérisation et l'application de nanobiocapteurs basés sur l'extinction des PL par les AuNP. === Optical multiplexing based on nanoparticles provides many advantages for multiparameter biosensing and imaging. However, the changes in one parameter also lead to changing of other parameters, and thus, color, lifetime, or intensity could not be used as an independent parameter, respectively. This thesis can be divided into two aspects. The first one focuses on developing time-resolved single-nanoparticle multiplexing based on Förster resonance energy transfer (FRET) from lanthanide complexes to quantum dot (QD) to fluorescent dyes. Systematical investigation of all different combinations with a broad range of numbers of donors and acceptors on QD are presented, and the experimental results are compared with theoretical modelling. The result do not only contribute to a full understanding of such complicated multi donor-acceptor energy transfer pathways on nanoparticles but also open the opportunity to use the models for developing new strategies to achieve the QD with independent tunable color, lifetime and intensity. The second aspect focuses on the energy transfer mechanism from Tb to gold nanoparticle (AuNP). Nanosurface energy transfer (NSET) proved to be an operational mechanism in PL quenching by AuNPs, which is important information for the development, characterization, and application of nanobiosensors based on PL quenching by AuNPs.