Synthèses et études d'analogues à la matière organique cométaire

• Main Author: Bouilloud Randriarimanana, Fanomezantsoa M. Michaëlle
• Other Authors: Paris Est
• Language: fr
• Published: 2015
• Subjects: Grains glacés du milieu interstellaire; Matière organique cométaire; Spectrométrie infrarouge; Sections efficaces intégrées; Photolysis quantum yield; Simulations en laboratoire; Interstellar medium icy dust; Cometary organic matter; Infrared spectroscopy; Band strength; Laboratory simulations
• Online Access: http://www.theses.fr/2015PESC1146/document

Les comètes présentent un grand intérêt à la fois pour la planétologie et pour l'exobiologie. En effet, ces corps primitifs du fait de leur petite taille et de leurs réservoirs éloignés du soleil, n'ont pas ou que très peu évolué depuis leur formation. L'étude des comètes peut donc permettre de mieux comprendre les processus physico-chimiques ayant eu lieu lors de la formation du Système Solaire. D'autre part, les analyses menées en 1986 dans l'environnement de la comète 1P/Halley ont montré l'existence, dans les grains cométaires d'une phase solide riche en composés organiques. Ainsi, les comètes ont vraisemblablement pu apporter sur la Terre primitive des composés organiques, et favoriser ainsi l'apparition de la Vie. Néanmoins la nature de cette matière organique reste encore très largement méconnue. Ces composés organiques ont vraisemblablement été formés à partir des glaces observées dans le milieu interstellaire et qui sont soumises à différentes sources d'énergie. Les objectifs du travail expérimental mené au cours de cette thèse ont donc été de caractériser les différentes étapes conduisant à la synthèse des composés organiques complexes contenus dans les comètes à partir des glaces interstellaires. En particulier, j'ai étudié i.) la quantification des glaces présentes autour des étoiles naissantes, ii.) les processus de photolyse auxquels elles sont soumises et iii.) la nature des composés organiques qui peuvent être produits durant ces processus. Les observations infrarouges ont permis de détecter de nombreuses molécules en phase condensée autour des étoiles naissantes. Afin de préciser l'abondance de ces molécules, j'ai mesuré les sections efficaces intégrées, aussi appelées forces de bandes, pour huit d'entre elles (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). En effet, ce paramètre spectroscopique est nécessaire à la quantification des molécules et certaines des valeurs présentes dans la littérature affichaient une grande dispersion. Les nouvelles mesures que j'ai effectuées, basées sur une revue bibliographique exhaustive des masses volumiques et des indices optiques dans le visible, confirment pour certaines molécules (CO2, CO, CH4, NH3) les valeurs utilisées pour déterminer leur abondance. Néanmoins, j'ai pu montrer que les abondances d'autres molécules dans les milieux astrophysiques restent encore très incertaines, en particulier pour CH3OH, H2CO et HCOOH. En phase condensée, la dépendance en longueur d'onde des processus de photolyse est encore très largement négligée. Grâce à l'utilisation de deux lampes VUV, dont l'irradiance spectrale a été préalablement caractérisée, j'ai pu mesurer, dans deux gammes de longueurs d'onde différentes, les rendements quantiques de production de C2H6 et de CO lors de la photolyse de CH4 et CO2. J'ai ainsi pu confirmer que les rendements quantiques dépendent bien de la longueur d'onde de photolyse. L'extrapolation des résultats expérimentaux acquis en laboratoire aux différents milieux astrophysiques nécessite donc une bonne connaissance des spectres VUV mis en jeu. L'objectif final des simulations expérimentales est de prédire la nature de la matière organique cométaire en reproduisant au mieux la chimie pouvant se dérouler dans les glaces interstellaires. Or, le méthane a été détecté en phase condensée dans le milieu interstellaire, mais son influence sur la chimie se déroulant dans des mélanges de glaces contenant les principales molécules interstellaires a été très peu étudiée. J'ai donc soumis un mélange H2O : CH3OH : NH3 : CH4 (10 : 1 : 1 : 2) à une photolyse de 26 heures puis à un chauffage. L'influence du méthane se manifeste par la présence de C2H6 après la photolyse à basse température. Lors du chauffage, le méthane et ses photoproduits semblent se sublimer. Avec ou sans CH4, la chimie à des températures supérieures à 200 K apparaît très similaire. J'en conclu donc que la présence de méthane ne modifie pas notablement la chimie des glaces lors des simulations === Comets are very interesting for planetology as well as for exobiology. On one hand, held in the furthest and coldest regions of our solar system and due to their small size, they might not have been altered since their formation. The study of comets should allow a better understanding of the physic-chemical processes occurring during the Solar system formation. On the other hand, the analysis performed in 1986 on the environment of 1P/Halley showed the presence, in the cometary dust, of organic matter. Thus, comets might have brought organics on primitive Earth which might have contributed to the apparition of life. Nevertheless, the nature of these organics is still not well-known. Cometary organics might have been synthesized from the ices detected in interstellar medium which are submitted to different energetic processes. The aims of the experimental work performed during this thesis are to characterize the different steps of the synthesis of complex organic matter contained in comets from the interstellar ices. I studied : i) The quantification of interstellar ices detected around young stellar objects ii) The characterization of the photolysis process to which ices are submitted and iii.) The nature of the organic compounds produced during these processes. Once mixtures and energetic processes are under control, we can make cometary organic analogs. Infrared observations have revealed the presence of several molecules in the solid phase around young stellar objects. To precise their molecular abundances, I have measured the integrated cross sections, also called band strengths, of 8 molecules (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). Indeed, this spectroscopic parameter is required for the quantification of these molecules and some values presented in literature are scattered. The new measurements performed during this thesis, which are based on a bibliographic review of densities and optical indices in the visible range, confirm the values already used for the quantification of CO2, CO, CH4, NH3. But this work also underlines that abundances of CH3OH, H2CO and HCOOH in interstellar medium are still uncertain. In the solid phase, wavelength dependence of photolysis is often neglected. Thanks to two VUV lamps, for which the spectral irradiances have been characterized, I measured the production quantum yield, in two wavelength ranges, of C2H6 and CO, during photolysis of CH4 and CO2 respectively. Thanks to this study, I point out that quantum yield depends on the photolysis wavelength. Thus, the extrapolation of the experimental results to different astrophysical medium implies a good knowledge of VUV spectra. The final objective of experimental simulations is to foresee the nature of cometary organic matter by reproducing, as realistic as possible, the chemistry occurring in interstellar ices. Methane has been detected in the solid phase in the interstellar medium, but few studies implying methane have been undertaken. Thus, I have photolyzed a mixture composed of H2O: CH3OH: NH3: CH4 (10:1:1:2) during 26 hours at low temperature and then I applied a heating process. The influence of initial methane in the ice chemistry is demonstrated by the presence of its main photoproducts, C2H6, after photolysis. But while increasing temperature, methane and its photoproducts seem to sublimate. Therefore, with or without methane, chemistry occurring at temperature higher than 200K seems to be very similar. I conclude than methane does not have significant influence on ice chemistry