Traitement d'effluents nucléaires aqueux : étude de la dégradation des membranes d'osmose inverse sous irradiation gamma.

• Main Author: Combernoux, Nicolas
• Other Authors: Aix-Marseille
• Language: fr
• Published: 2015
• Subjects: Osmose inverse; Membranes; Irradiation gamma; Effluents nucléaires; Radiolyse; Reverse osmosis; Gamma irradiation; Nuclear liquide wastes; Radiolysis
• Online Access: http://www.theses.fr/2015AIXM4374

L’utilisation du procédé d’osmose inverse (OI) pour le traitement d’effluents nucléaires aqueux pose la problématique des effets de radiolyse et de vieillissement des membranes sous irradiation ɣ. Les performances des membranes (perméabilité, taux de rétention en strontium et césium) après irradiation ɣ ont été étudiées. L’irradiation par une source externe (60Co) a été réalisée dans différentes conditions représentatives de situations réelles (0,1 à 1 MGy, à 0,5 et 5 kGy.h-1, présence ou absence d’eau et d’oxygène). Une démarche analytique innovante et complémentaire (FTIR-ATR, XPS, production de gaz et d’espèces hydrosolubles) a été mise en œuvre afin d’obtenir des informations pertinentes sur les effets de l’irradiation sur les matériaux constitutifs. La chute des performances, débutant entre 0,2 MGy et 0,5 MGy, en présence d’oxygène et d’eau (débit de dose 0,5 kGy.h-1), est liée à des scissions de chaînes localisées sur la couche active de la membrane. Les dégradations se sont révélées plus faibles en absence d’oxygène et d’eau et à débit de dose à élevé. Les performances des membranes ont ensuite été évaluées sur trois matrices aqueuses différentes représentant respectivement des effluents radioactifs issus de situation post-accidentelle, accidentelle ou procédé. Les essais menés à l’échelle laboratoire et pilote montrent que dans chaque cas, l’utilisation de l’OI est possible en choisissant des membranes et des conditions opératoires adaptées. Pour finir, le temps pour atteindre une valeur seuil de dose intégrée reçue par les membranes a été estimé grâce au logiciel RABBI : une dizaine de jours pour l’effluent accidentel, plusieurs années pour les deux autres cas. === The treatment of nuclear liquid wastes by reverse osmosis (RO) involved issues of the water radiolysis and the membrane ageing due to ɣ irradiation effects. Membrane performances (permeability, strontium and cesium retention) were assessed after ɣ irradiation. Irradiation was carried out with an external 60Co source in different conditions that simulated real used of the process (dose from 0.1 to 1 MGy, dose rate of 0.5 and 5 kGy.h-1, with or without oxygen or water). Several analytical methods were performed to evaluate irradiation effects (ATR-FTIR, XPS, gas production, water soluble species released from the membrane). The methodology developed led to relevant information due to an innovative analytical protocol. Membrane performances started dropping between 0.2 and 0.5 MGy with oxygen and water (dose rate 0.5 kGy.h-1). This shift was linked to chains scissions inside the membrane active layer. The membrane degradation was weaker without oxygen or water or at high dose rate (5 kGy.h-1). Results showed that each analysis comforted each other. Membrane performances were also evaluated with three different types of liquid effluents, representing radioactive effluents from a post-disaster situation (groundwater type), disaster situation (seawater) or process water. Experiments were carried out at lab and pilote scales. Results indicated that the treatment of each effluent was possible by RO with an adequate choice of membrane and operating parameters. Finally, the time to reach an integrated dose threshold for the membrane in real conditions was estimated with the RABBI software : a dozen of days in the case of disaster situation to several years in the two other cases.