Étude de la dégradation de molécules organiques complexant des radionucléides par l’utilisation de Procédés d’Oxydation Avancée

• Main Author: Rekab, Kamal
• Other Authors: Lyon 1
• Language: fr
• Published: 2014
• Subjects: Photocatalyse; TiO2; H2O2/UV; Actinométrie; UV-C; 60Co; EDTA; Effluent radioactif; Photocatalysis; H2O2/UV process; Actinometry; Radioactive effluent; 541
• Online Access: http://www.theses.fr/2014LYO10172

Ce travail s'inscrit dans le cadre d'un possible traitement des effluents de Très Faibles Activités (TFA). Parmi ces effluents, certains contiennent du 60Co qui est complexé à des composés organiques tels que l'acide éthylènediaminetétraacétique (EDTA) limitant alors les traitements existants par des méthodes conventionnelles. Ce travail de thèse porte sur l'évaluation de l'efficacité de Procédés d'Oxydation Avancée (UV/H2O2 et UV/TiO2) en vue de dégrader l'EDTA pour libérer le 60Co et ainsi le piéger (par précipitation et/ou adsorption sur des matrices minérales). En effet, l'étude d'adsorption a mis en évidence la capacité du TiO2 à adsorber le cobalt lorsqu'il n'est pas complexé. La précipitation totale du cobalt est quant à elle possible à pH 10 mais peut être réalisée dès pH 9 en présence d'irradiation UV-C. Le flux photonique émis par la lampe a été déterminé par actinométrie chimique et par la méthode de Keitz qui ont données des résultats similaires. L'efficacité des différents procédés pour dégrader l'EDTA et le complexe Co-EDTA a été étudiée en considérant l'influence de plusieurs paramètres (pH, mode d'agitation, type de catalyseur, concentration en H2O2...). Dans leurs conditions optimales, les procédés UV/TiO2 et UV/H2O2 permettent de dégrader et de minéraliser efficacement l'EDTA (composés azotés essentiellement minéralisés en ammonium). Après dégradation du complexe Co-EDTA, il est alors possible de récupérer la totalité du cobalt par adsorption sur le TiO2 et/ou par précipitation. Les procédés ont ensuite été appliqués à un effluent nucléaire contenant du 60Co complexés à des composés organiques. Les POA ont permis d'améliorer de manière significative les facteurs de décontamination en comparaison des méthodes de traitement conventionnelles === This work is part of a possible treatment of effluents of Very Low Level (VLL). Some of these effluents contain 60Co which is complexed with organic compounds such as ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA), which limits existing treatments by conventional methods. This PhD work focuses on the evaluation of the efficiency of Advanced Oxidation Processes (UV / H2O2 and UV / TiO2) in order to degrade EDTA to release 60Co and thus trap it (by precipitation and / or adsorption on mineral matrices). Indeed, the adsorption study has demonstrated the ability of TiO2 to adsorb cobalt when it is not complexed. The total precipitation of cobalt is possible at pH 10 but can be performed at pH 9 in the presence of UV-C irradiation. The photon flux emitted by the lamp was determined by chemical actinometry and by the Keitz method which gave similar results. The effectiveness of the various processes to degrade EDTA and the Co-EDTA complex was studied by considering the influence of several parameters (pH, agitation mode, type of catalyst, H2O2 concentration, etc.). Under their optimal conditions, the UV / TiO2 and UV / H2O2 processes can effectively degrade and mineralize EDTA (nitrogen compounds that are essentially mineralized to ammonium). After degradation of the Co-EDTA complex, it is then possible to recover all the cobalt by adsorption on TiO2 and / or by precipitation. The processes were then applied to a nuclear effluent containing 60Co complexed with organic compounds. POAs have significantly improved decontamination factors compared to conventional treatment methods