Détection d’interactions moléculaires par LSPR et utilisation de surfaces semi-conductrices pour la dégradation photocatalytique de polluants organiques sous irradiation visible

• Main Author: Bouaifel, Fatiha
• Other Authors: Lille 1
• Language: fr
• Published: 2012
• Subjects: Rayonnement visible; Nanostructures d'or; 681.754
• Online Access: http://www.theses.fr/2012LIL10114/document

Dans cette thèse, deux applications de nanomatériaux sont présentées : la première concerne l’utilisation de la technique LSPR pour la détection d’interactions moléculaires et la seconde est consacrée à l’utilisation de surfaces semi-conductrices de TiO2 et de ZnO pour la photo-catalyse pour la dépollution environnementale. D’abord, nous avons présenté la préparation et la caractérisation d’interfaces plasmoniques d’ITO/Au NSs/ITO. Celles-ci montrent des signaux optiques aussi bien pour des couches minces qu’épaisses d’ITO. Elles permettent une détection LSPR à courte et à longue portée. La chimie « click » a été utilisée pour greffer le CBPQT4+ fonctionnalisé alcynyl sur une interface ITO/Au NSs/ITO terminée « azide ». Les interfaces obtenues ont été utilisées pour démontrer la possibilité d’enregistrer la formation et la rupture de complexes « hôte-invité » (CBPQT+4/TTF) utilisant la technique LSPR. Dans la seconde partie, consacrée à la photocatalyse, nous nous sommes intéressés à deux types de traitements de TiO2 et de ZnO dans le but d’améliorer leur efficacité photocatalytique sous irradiation visible. Nous avons, préparé et caractérisé des lames de quartz recouvertes d’une couche mince de TiO2 de différentes épaisseurs avec et sans nanostructures d’or sous la couche mince de TiO2. La performance photocatalytique de ces interfaces n’est pas exceptionnelle pour la dégradation de la rhodamine B mais elles sont très stables. La dernière partie de la thèse concerne la préparation et la caractérisation de nanostructures de ZnO et de ZnO dopé à l’iode. La substitution des ions d’oxygène par des ions d’iode introduit des niveaux donneurs dans la bande interdite de ZnO qui sont suffisamment superficiels à température ambiante. L’activation d’une transition, dans la bande interdite dans le cas des substrats de ZnO dopé à l’iode, explique les meilleures performances photocatalytiques de ces substrats de la rhodamine B sous irradiation visible. Ces résultats sont très prometteurs pour diverses applications photocatalytiques des substrats à base de ZnO. === In this thesis, two applications of nanomaterials are presented: the first concerns the use of the LSPR for the detection of molecular interactions and the second is devoted to the use of TiO2 and ZnO semi-conductive surfaces for photocatalysis in view of environmental remediation. The first part concerns the fabrication and characterization of plasmonic interfaces of ITO/Au NSs/ITO. These surfaces showed optical signals for thin as well as for thick ITO films. These interfaces allowed short and long-range LSPR sensing. The “click” chemistry was used to covalently link an alkynyl-functionalized CBPQT4+ unit to an azide-terminated LSPR interface. Tetrathiafulvalene was used as a model guest molecule to demonstrate the possibility to follow the complexation/decomplexation events by monitoring the change in the LSPR signal. The second part is devoted to photocatalysis. It is focused on the investigation of the effect of two different treatments of TiO2 and ZnO on their photocatalytic efficiency under visible light irradiation. We have first prepared and characterized quartz slides coated with a thin layer of TiO2 with different thicknesses with and without gold nanostructures under the thin layer of TiO2. The photocatalytic performance of these interfaces is not exceptional for the degradation of rhodamine B under visible light irradiation but these interfaces have the advantage of being very stable. The last part of the thesis consists on the preparation of ZnO and iodine-doped ZnO substrates by a hydrothermal chemical deposition, and evaluation of their photocatalytic performance. The substitution of oxygen ions by iodine ions introduces donor levels in the bandgap of ZnO, which are sufficiently shallow at room temperature. The activation of a sub-band gap transition in iodine-doped ZnO nanostructured substrates explains the better performance of these substrates for the photodegradation of rhodamine B under visible light irradiation. These results are very promising in view of various photocatalytic applications of the ZnO-based substrates.