Dynamique induite par champ laser femtoseconde intense : alignement moléculaire en milieu gazeux dense et effet Kerr

• Main Author: Vieillard, Thomas
• Other Authors: Dijon
• Language: fr
• Published: 2011
• Subjects: Alignement moléculaire; Dissipation; Collisions; Biréfringence; Spectroscopie; Cohérence rotationnelle; Impulsions femtosecondes; Molécules linéaires; CO2; Effet Kerr électronique; Détection synchrone; Molecular alignment; Birefringence; Spectroscopy; Rotational coherence; Femtosecond pulses; Linear molecules; Kerr; Lock-in amplifier; 535
• Online Access: http://www.theses.fr/2011DIJOS053/document

Le sujet de cette thèse concerne l’étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l’alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l’argon ou l’hélium, en phase gazeuse dense (jusqu’à 20 bar), ce régime n’ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L’alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l’impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L’influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l’alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l’alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d’accès, est possible à partir de l’analyse des traces d’alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l’effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l’indice Kerr électronique saturait avant de s’annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu’on augmente l’éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d’onde de 400 nm (800 nm dans l’étude originale) cette inversion du signe de l’indice Kerr dans l’air. === This thesis is devoted to the study of dynamics induced by intense femtoseconds lasers pulses. The first studied dynamics deals with molecular alignment of CO2-X mixtures (X=CO2, Ar, N2), in dense gases (up to 20 bar). Up to now, this regime has never been studied experimentally. In the field-free regime (after laser/matter interaction), molecular alignment exhibits two components : a permanent alignment and a transient one. The influence of collisions appears through population transfers between rotational states, which leads to a decrease of these two contributions. Permanent alignment relaxation time is only tied to inelastics collisions whereas transient alignment relaxation time is tied to both inelastics and elastics ones. We show that the determination of the elastic collisions contribution (for which the experimental determination is uneasy), is then possible thanks to the analysis of molecular alignment measurements. This analysis is based on the modelling of inelastics rotational state-to-state transfer rates by ECS-(E)P semi-empirical laws. The elastic contribution of collisions is experimentally determined and happened to be in a good agreement with classically calculated ones. The second studied dynamics is the intensity dependence of the electronic Kerr effect. We pursue the works led by Loriot and al. in 2009 which showed that electronic Kerr index saturated, before nullifying and then presenting a negative contribution when the intensity increases (inversion of the sign for some tens of terawatts by square centimeter). We complete the previous study by performing similar measurements in air at 400 nm (800 nm in the original study).