Propiedades ópticas de semiconductores bajo altas presiones hidrostáticas

• Main Author: Romano Muniz, Lucas
• Other Authors: Alonso Carmona, Maria Isabel
• Format: Doctoral Thesis
• Language: Spanish
• Published: Universitat Autònoma de Barcelona 2012
• Subjects: Ciències Experimentals; 538.9 - Física de la matèria condensada
• Online Access: http://hdl.handle.net/10803/96279; http://nbn-resolving.de/urn:isbn:9788449032455

En este trabajo de investigación se han estudiado los efectos de la aplicación de altas presiones hidrostáticas en las propiedades ópticas de distintos tipos de estructuras semiconductoras. Los cambios observados bajo presión, principalmente en la estructura electrónica, permiten la comprensión de los mecanismos microscópicos que rigen las propiedades opto-electrónicas de semiconductores a presión ambiente. Las estructuras semiconductoras investigadas fueron: nanocristales de silicio incorporados en matrices de SiOx, una superred de Ga0.85In0.15As/AlAs con tensión interna crecida en la dirección [311], y sustratos de ZnO (bulk) crecidos con diferentes orientaciones cristalográficas. Los materiales han sido caracterizados a través de medidas de fotoluminiscencia (PL), donde se han realizado diferentes tipos de experimentos; y espectroscopia Raman, ambos estudiados bajo presión. El tema principal de este trabajo concierne al estudio del origen de la emisión de luz de nanocristales de Si en el rango visible. A través de un sencillo método de crecimiento, se ha logrado la separación de fase para una matriz amorfa de SiOx a temperaturas bien inferiores a las referidas en la literatura. La presencia de nanocristales ha sido confirmada por microscopía electrónica de transmisión (TEM). Las transiciones ópticas observadas cuando sometidas a altas presiones presentan dependencias distintas en función del tamaño del nanocristal. La explicación para estas distintas dependencias puede ser dada a través de la estructura de bandas del Si bulk, donde los caracteres enlazante (bonding) y antienlazante (antibonding) de cada banda involucrada poseen un papel fundamental para el coeficiente de presión. El modelo adoptado para explicar los resultados experimentales ha sido confirmado a través de la realización de cálculos ab initio simulando nanocristales de Si bajo presión. La correspondencia entre experimento y teoría aporta un gran contenido en el tema de los nanocristales de Si, tan debatido en la comunidad científica. La superred de Ga0.85In0.15As/AlAs, al estar crecida en la dirección [311] presenta un gran campo piezoeléctrico en su interior. Las transiciones ópticas observadas debido a dicho campo piezoeléctrico habían sido medidas y asignadas anteriormente pero de forma incorrecta. El estudio de estas emisiones bajo presión ha permitido detectar y corregir resultados que ya habían sido publicados en la literatura. Aparte del coeficiente de presión de dichas transiciones y su efecto Stark, medidos también bajo presión, este estudio también nos ha permitido esquematizar el alineamento de bandas entre los pozos cuánticos de Ga0.85In0.15As y de las barreras de AlAs. La dinámica de la red cristalina de sustratos de ZnO y su carga efectiva transversal fueron estudiados mediante la aplicación de presión en muestras especialmente crecidas para que se pudieran observar los fonones ópticos con excelente precisión. Gracias a la alta calidad de los espectros se han logrado calcular los parámetros de Grüneisen para cada uno de los fonones activos Raman y también la dependencia en presión correcta de la carga efectiva transversal de ZnO. Así se han podido corregir trabajos ya publicados en la literatura que presentaban una dependencia positiva en función de la presión, un resultado erróneo debido a que los fonones longitudinales aparecían con una señal muy débil. === In this research work we have studied the effects of applying high hydrostatic pressure on the optical properties of different types of semiconducting structures. The changes under pressure, observed mainly in the electronic structure, allow the understanding of the microscopic mechanisms governing optoelectronic properties of semiconductors at ambient pressure. The investigated semiconductor structures were silicon nanocrystals embedded in matrices of SiOx, a superlattice of Ga0.85In0.15As/AlAs grown with permanent built-in piezoelectric fields in the [311] direction and ZnO substrates (bulk) grown in different crystallographic orientations. The materials have been characterized through measurements of photoluminescence (PL), using different experimental configurations, and Raman spectroscopy, and the two techniques were studied under high pressure. The main focus of this work concerns the study of the origin of light emission from Si nanocrystals in the visible range. Through a simple growth method a phase separation of the nanocrystals and the amorphous SiOx matrix has been achieved at temperatures well below those reported in the literature. The presence of the nanocrystals has been confirmed by transmission electron microscopy TEM measurements. The optical transitions observed when subjected to high pressures experiments have different dependences respect the size of the nanocrystal. The explanation for these different dependences can be given through the band structure of bulk Si, where the characters bonding (bonding) and antibonding (antibonding) of each band involved have a key role in the pressure coefficient. The model adopted to explain the experimental results has been confirmed by ab initio calculations of the electronic structure of Si nanocrystals under pressure. The correspondence of experiment and theory provide new insights for the issue of light emission from Si nanocrystals, largely debated in the scientific community. The superlattice of Ga0.85In0.15As/AlAs was grown in the direction [311] and it has a large built-in piezoelectric field. The optical transitions which can be observed due to the piezoelectric field had been already measured but incorrectly assigned. The study of such transitions under pressure allowed to correct those results already published in the literature. The value of the observed pressure coefficient and the Stark-shift effect under pressure allowed us to outline the band alignments between the quantum wells and barriers of Ga0.85In0.15As/ AlAs. The dynamics of the crystal lattice of ZnO substrates and the transverse effective charge were studied by applying pressure in specially grown samples where it was possible to observe the optical phonons with excellent precision. Because of the high quality of the obtained spectra, the Grüneisen parameters for each one of the optical phonons have been calculated as well as the correct pressure dependence of the transverse effective charge of ZnO. It has been possible to correct this dependence in contrast to a previous publication in the literature which shows an erroneous positive dependence as function of pressure. It became apparent that this erroneous result was due to the poor precision of the longitudinal phonons measurement in that case,, contrary to what has been shown in this thesis.