| Summary: | Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2011-2012 === Pour bénéficier de la grande sensibilité de la spectroscopic de fluorescence, l'emploi de marqueurs luminescents stables et brillants est nécessaire. Cependant, les fluorophores organiques les plus couramment utilisés souffrent de certaines limitations importantes (hydrophobicité, extinction collisionnelle en milieu aqueux, faible rendement quantique de fluorescence, faible résistance à la photodégradation). À cet égard, le phénomène d'exaltation plasmonique de la fluorescence, soit, le couplage entre les plasmons de surface de nanostructures métalliques et les fluorophores à proximité, représente une technologie puissante pour surmonter ces limitations et augmenter la sensibilité de détection des différentes applications biologiques de ses fluorophores. Dans cette thèse, nous avons développé des nanosondes composées d'un noyau métallique recouvert d'une matrice de silice contenant le(s) fluorophore(s) d'intérêt(s) (Figure 1.13). Dans de tels systèmes, le noyau métallique manifeste une forte résonance plasmonique dont l'interaction avec les molécules fluorescentes environnantes améliore considérablement l'efficacité d'excitation et le taux d'émission radiatif. Par ailleurs, la réduction de la durée de vie de l'état excité du fluorophore qui s'ensuit est responsable de l'augmentation de la photostabilité et de la détectabilité. En outre, la coquille de silice protège les fluorophores contre la désactivation collisionnelle et peut être aisément fonctionnalisée avec des biomolécules cibles ou des fluorophores et former des complexes électrostatiques avec des molécules chargées. Enfin, l'exaltation plasmonique permet d'améliorer l'efficacité, le taux de transfert et la portée du transfert d'énergie par résonance de type Fôrster (FRET) au sein de la nanoparticule en augmentant la force des interactions donneur-accepteur. Tout cela peut conduire à l'excitation par un seul donneur de plusieurs accepteurs sur des distances dépassant la portée normale du FRET. Ces nanoparticules multicouches de type coeur-coquille présentent de nombreuses caractéristiques requises pour l'obtention d'une sonde fluorescente idéale, ce qui a été démontré avec succès avec l'utilisation de ces nanosondes pour la détection ultrasensible et spécifique de faibles quantités d'ADN en solution, sans aucun marquage ou amplification enzymatique des acides nucléiques.
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