TransformaÃÃo quÃmica do glicerol via catÃlise heterogÃnea em fase gÃs

Com o intuito de promover a reaÃÃo de desidrataÃÃo/desidrogenaÃÃo do glicerol em meio heterogÃneo, foram sintetizados diferentes catalisadores compostos de Ãxido de cobre disperso em diferentes suportes: Ãxido de alumÃnio, Ãxido de alumÃnio contendo Ãxido de ferro, Ãxido de alumÃnio contendo Ãxido d...

Full description

Bibliographic Details
Main Author: Moacir Josà da Silva JÃnior
Other Authors: Antoninho Valentini
Format: Others
Language:Portuguese
Published: Universidade Federal do Cearà 2014
Subjects:
Online Access:http://www.teses.ufc.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=11568
Description
Summary:Com o intuito de promover a reaÃÃo de desidrataÃÃo/desidrogenaÃÃo do glicerol em meio heterogÃneo, foram sintetizados diferentes catalisadores compostos de Ãxido de cobre disperso em diferentes suportes: Ãxido de alumÃnio, Ãxido de alumÃnio contendo Ãxido de ferro, Ãxido de alumÃnio contendo Ãxido de niÃbio, e Ãxido de silÃcio contendo Ãxido de ferro. A rota de sÃntese utilizada foi a dos precursores polimÃricos. O principal produto reacional obtido foi o acetol, porÃm foram observados outros produtos em baixo teor, como: metanol, etanol, acroleÃna, acetona, Ãlcool amÃlico, 1-propanol, 1,2-propanodiol e 1,3-propanodiol. Foi observada alta seletividade para acroleÃna empregando-se o catalisador composto pelos Ãxidos de cobre, ferro e alumÃnio. O efeito da temperatura de calcinaÃÃo sobre o desempenho catalÃtico foi verificado com o catalisador composto pelos Ãxidos de cobre, ferro e silÃcio, e melhores resultados foram obtidos atravÃs da calcinaÃÃo em 600ÂC. As anÃlises por difraÃÃo de raios-X destacam a formaÃÃo preferencial da fase CuO, nÃo sendo observadas as fases de Ãxido de ferro e Ãxido de alumÃnio, mesmo apÃs calcinaÃÃo a 600ÂC. As anÃlises de reduÃÃo em temperatura programada (TPR) apontam formaÃÃo de amostras com significativa interaÃÃo entre os Ãxidos, sugerindo elevada dispersÃo do Ãxido de ferro. Seu teste de reuso (duas vezes) mostrou estabilidade na capacidade de conversÃo e na seletividade. As anÃlises realizadas por termogravimetria e a espectroscopia na regiÃo do infravermelho, realizadas apÃs o teste catalÃtico, apontam para a formaÃÃo/retenÃÃo de alcÃxidos na superfÃcie do catalisador. === In order to promote the dehydration/dehydrogenation of reaction of glycerol in a heterogeneous environment, different catalysts were synthesized comprising copper oxide dispersed on different supports: aluminum oxide, aluminum oxide containing iron oxide, aluminum oxide containing niobium oxide and, silicon oxide containing iron oxide. The synthesis route applied was the polymeric precursor method. Acetol was the main reaction production, but other products were observed in low content, such as methanol, ethanol, acrolein, acetone, amyl alcohol, 1-propanol , 1,2- propanediol and 1,3-propanediol. High selectivity for acrolein was observed using the catalyst comprising of copper, iron and aluminum oxides. The effect of calcination temperature on catalyst performance was observed with the catalyst comprising of copper, iron and silicon oxides, and the best results were obtained by calcination at 600 ÂC. The analysis by X-ray diffraction highlight the preferential formation of CuO phase, iron oxide and aluminum oxide phases were observed even after calcination at 600 ÂC. The analysis of temperature programmed reduction (TPR) indicate the formation of samples with significant interaction between the oxides, suggesting high dispersion of iron oxide. The reuse test (twice) showed stability in conversion capacity and selectivity. The analyzes carried out by thermogravimetry and infrared spectroscopy, performed after the catalytic test, point to the formation/retention alkoxides on the catalyst surface.