Captura de CO2 – estudo do equilíbrio de adsorção por técnica gravimétrica com adsorventes comerciais e modificados

• Main Author: Bezerra, Diôgo Pereira
• Other Authors: Azevedo, Diana Cristina Silva de
• Language: Portuguese
• Published: 2015
• Subjects: Engenharia química; Adsorção; Carbono ativado; Dióxido de carbono; Zeolita
• Online Access: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/10829

BEZERRA, D. P. Captura de CO2 – estudo do equilíbrio de adsorção por técnica gravimétrica com adsorventes comerciais e modificados. 2010. 99 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2010. === Submitted by Marlene Sousa ([e-mail]) on 2015-02-25T13:21:16Z No. of bitstreams: 1 2010_dis_dpbezerra.pdf: 2160239 bytes, checksum: a51de0e1e1c39ae00d90b2505c86789b (MD5) === Approved for entry into archive by Marlene Sousa([e-mail]) on 2015-03-03T14:00:17Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2010_dis_dpbezerra.pdf: 2160239 bytes, checksum: a51de0e1e1c39ae00d90b2505c86789b (MD5) === Made available in DSpace on 2015-03-03T14:00:17Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2010_dis_dpbezerra.pdf: 2160239 bytes, checksum: a51de0e1e1c39ae00d90b2505c86789b (MD5) Previous issue date: 2010-02-22 === The increase in CO2 levels in the atmosphere has had a remarkable impact on the greenhouse effect, global warming and climate change issues. More recently, there has been an increasingly large number of publications dealing with the separation of CO2 from gaseous streams emitted from stationary sources associated with combustion processes (e.g., thermal energy generation). Several approaches to capture CO2 have been proposed, including adsorption on porous solids. Adsorption mechanisms may vary from weak physisorption to strong chemisorption interactions. It is essential that the adsorbent exhibits high CO2 selectivity, large adsorption capacity and that such properties are kept constant upon prolonged use (adsorption and desorption cycles). In this study, commercial activated carbon and 13 X zeolite were used, as such and after being impregnated with amino groups, in order to increase the adsorption capacity and selectivity. The textural characterization was performed by N2 isotherms at 77 K and adsorption equilibrium for target gases was studied for the adsorbents with adequate textural characteristics. CO2, CH4 and N2 monocomponent adsorption isotherms on the pre-selected adsorbents were measured in the pressure range up to 10 bar and two temperatures (298 and 348 K) in order evaluate the adsorption capacity and selectivity. The amine impregnation had a detrimental effect on the textural properties (surface area, pore volume) for zeolite 13X and some activated carbon samples, probably due to inadequate impregnation and drying conditions. Impregnation carried out with dilute amine solution and dried under inert atmosphere did not affect significantly the texture of the modified activated carbon. Moreover, the adsorption capacity was enhanced for this modified carbon at the 348 K, probably due to chemical interactions between the amino group and CO2. As a general rule, the CO2 adsorption capacity was high on activated carbon at high pressures (> 10 bar) and on zeolites at low pressures (0 – 2 bar). === O aumento nos níveis de CO2 na atmosfera tem acarretado um notável impacto sobre o efeito estufa, aquecimento global e a problemática das mudanças climáticas. Na literatura técnico-científica, tem-se abordado frequentemente a separação de CO2 de correntes gasosas emitidas por fontes estacionárias associadas a processos de combustão. Várias técnicas de separação vêm sendo estudadas, entre elas a de adsorção em sólidos porosos. Os mecanismos de adsorção podem variar de uma fraca fisissorção a uma forte interação química. Para sua implantação, é fundamental que o adsorvente utilizado apresente alta seletividade pelo CO2, grande capacidade de adsorção e mantenha suas propriedades aproximadamente constantes em uso continuado (ciclos de adsorção e dessorção). Este estudo avaliou a utilização de carbonos ativados e zeolitos comerciais, como tais e modificados com impregnação de aminas, objetivando determinar a capacidade de adsorção e seletividade por CO2. Foi realizada a caracterização textural dos adsorventes através de isotermas de N2 a 77 K. Avaliou-se o equilíbrio de adsorção monocomponente dos principais constituintes dos gases de queima (CO2, CH4 e N2) em uma faixa de pressão desde o vácuo até 10 bar e duas temperaturas (298 e 348 K). A impregnação com amina teve um efeito negativo sobre as propriedades texturais (área superficial, volume de poros) para o zeolito 13X e algumas amostras de carvão ativado, provavelmente devido a elevadas concentrações de soluções impregnantes e à secagem em atmosfera oxidativa. A impregnação realizada com a solução de amina diluída sob atmosfera inerte não afetou significativamente a textura do carvão ativado modificado. Além disso, a capacidade de adsorção foi aumentada para o carbono aminado a 348 K, provavelmente devido a interações químicas entre os grupos amino e o CO2. Como regra geral, a capacidade de adsorção de CO2 foi alta em carvão ativado em altas pressões (> 10 bar) e em zeolitos em baixas pressões (0 - 2 bar).