Summary: | BEZERRA, D. P. Modifying state-of-art adsorbents for CO2 capture by amine incorporation and ion-exchange. 2014. 109 f. Tese (Doutorado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2014. === Submitted by Marlene Sousa (mmarlene@ufc.br) on 2015-02-25T13:28:37Z
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Previous issue date: 2014-05-08 === CO2 is the major Greenhouse Gas (GHG),
which may cause undesired consequences to
the environment, such as global warming. There are many options for CO
2
separation,
among which adsorption on porous materials is highlighted in this work. Activated
c
arbons and zeolites have been proposed as potential adsorbents due to their natural
affinity for CO
2
and to the possibility of tailoring textural properties and surface chemistry
to enhance capacity and selectivity under specific capture scenarios. This th
esis focuses
on changing the surface chemistry of conventional adsorbents, by means of amine
impregnation and ion
-
exchange, so as to examine the effect of such modifications on their
performance for CO
2
capture. The experimental section was divided into th
ree distinct
studies. Initially, CO
2
adsorpti
on isotherms were obtained on
X
zeolite
functionalized
with increasing concentrations of
2
-
aminoethanol
(
monoethanolamine
,
abbreviated as
MEA
)
. Subsequently, activated carbon was investigated as a support for a
min
e
impregnation for CO
2
capture. Lastl
y, a study of ion exchange in
X
z
eolite
was conducted
in order to investigate the influence of different compensation cations in CO
2
capture. In
general, MEA impregnation led to a deterioration in the textural proper
ties of the
examined adsorbents, which are essentially microporous. It seems the amine
s fill
completely the micropores
,
as the concentration of impregnating solution increases. There
is experimental evidence that part of the loaded amine covalently bonds t
o the zeolitic
framework. CO
2
adsorption capacity is always lower for MEA impregnated solids than
for the pristine support at 298
K, but the same is not true at 348 K.
X
zeolite keeps texture
and crystalline structure intact upon ion
-
exchange. CO
2
adsorpti
on is enhanced for
smaller and lighter compensating cations, such as Li
, reaching
4.82 mmol/g at 348 K and
1 bar
. In terms
of working capacity (between 0.
1 and 1 bar) at 298
K, Ba exchanged
X
zeolite
performs
better than
the other
solids
. It remains to be studied in future work the
CO
2
/N
2
and CO
2
/CH
4
selectivity of such materials in dry and humid conditions === CO2 é o principal Gás de Efeito Estufa (GEE), que pode causar consequências indesejáveis ao meio ambiente, como o aquecimento global. Há muitas opções para a separação de CO2, entre as quais a adsorção em materiais porosos é destaque neste trabalho. Carbonos ativados e zeólitos têm sido propostas como potenciais materiais adsorventes, devido à sua afinidade natural com o CO2 e para a possibilidade de adaptar as propriedades texturais e química de superfície para aumentar a capacidade e seletividade em cenários de captura específicos. Esta tese se concentra em modificar a química da superfície de adsorventes convencionais, por meio de impregnação de amina e troca-iônica, de modo a avaliar o efeito de tais modificações sobre o seu desempenho de captura de CO2. A secção experimental foi dividida em três estudos distintos. Inicialmente, isotermas de adsorção de CO2 foram obtidos em zeólito X funcionalizado com concentrações crescentes de 2-aminoetanol (Monoetanolamina, MEA). Subsequentemente, o carbono ativado, foi investigado como um suporte para a impregnação de amina para a captura de CO2. Por último, um estudo de troca iônica em zeólito X foi realizada a fim de investigar a influência de diferentes cátions de compensação na captura de CO2. Em geral, MEA impregnação conduziu a uma deterioração nas propriedades texturais dos adsorventes estudados, que são essencialmente microporosos. Quanto maior a concentração da solução de impregnação aumenta, maior é o preenchimento dos microporos por aminas. Há evidências experimentais de que parte da amina carregada liga covalentemente à estrutura zeolítica. A capacidade de adsorção de CO2 é sempre menor para amostras impregnadas do que para o suporte puro a 298 K, contudo em temperatura maiores, 348 K, é possível observar melhorias. Zeólito X mantém textura e estrutura cristalina intacta nas amostras de troca-iônica. Adsorção de CO2 é reforçada por cátions de compensação menores e mais leves, como Lítio, atingindo 4,82 mmol/g a 348 K e 1 bar. Em termos de capacidade de trabalho (entre 0,1 e 1 bar) a 298 K, o Ba em zeólito X tem um desempenho melhor do que os outros sólidos. Ele continua a ser estudado em trabalhos futuros a CO2/N2 e CO2/CH4 seletividade de tais materiais em condições secas e úmidas.
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