Estudo das propriedades dinâmicas e estruturais do gálio líquido super-resfriado através de simulações atomísticas

• Main Author: Cajahuaringa Macollunco, Oscar Samuel, 1985-
• Other Authors: UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS
• Format: Others
• Language: Portuguese
• Published: [s.n.] 2011
• Subjects: Dinâmica molecular; Líquidos super-resfriados; Transição de fase líquido-líquido; Dinâmica espacialmente heterogênea; Molecular dynamics; Supercooled liquids; Liquid-liquid phase transition; Spatially heterogeneous dynamics
• Online Access: CAJAHUARINGA MACOLLUNCO, Oscar Samuel. Estudo das propriedades dinâmicas e estruturais do gálio líquido super-resfriado através de simulações atomísticas. 2011. 76 f. Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin, Campinas, SP. Disponível em: <http://www.repositorio.unicamp.br/handle/REPOSIP/277230>. Acesso em: 18 ago. 2018.; http://repositorio.unicamp.br/jspui/handle/REPOSIP/277230

Orientadores: Alex Antonelli, Maurice de Koning === Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin === Made available in DSpace on 2018-08-18T18:03:40Z (GMT). No. of bitstreams: 1 CajahuaringaMacollunco_OscarSamuel_M.pdf: 6673580 bytes, checksum: a344f89389b318a79fb73ef903615a6b (MD5) Previous issue date: 2011 === Resumo: A física dos líquidos super-resfriados é um dos problemas para o qual ainda não existe uma única teoria que tenha capturado com sucesso todas as características destes materiais, principalmente a origem da dinâmica complexa, e também a possível ocorrência de transições líquido-líquido nesse regime. Nosso trabalho está focado nas propriedades dinâmicas do gálio, que é evidenciada pelas funções de correlação temporais antes e depois da transição de fase líquido-líquido. Primeiro, foram feitas simulações atomísticas no gálio através de dinâmica molecular usando o modied embedded atom model (MEAM) e condições periódicas de contorno em uma super-célula contendo 1152 átomos, com o propósito de mostrar a transição de fase líquido-líquido obtida em recentes pesquisas teóricas. Para estudar a dinâmica do sistema como um todo, calculamos o deslocamento quadrático médio, que revela o platô em tempos intermediários, o qual se torna mais notório após a transição líquido-líquido. Esse comportamento pode ser originado por uma dinâmica espacialmente homogênea ou uma dinâmica espacialmente heterogênea. Para saber qual das duas hipóteses é mais relevante foi medido o parâmetro não-gaussiano de ordem 2, porque este nos fornece informação do grau de heterogeneidade dinâmica do sistema, e que mostrou que nosso sistema possui uma dinâmica heterogênea. Posteriormente, foi calculada a auto-função intermediária de espalhamento usando o método da transformada rápida de Fourier que é mas eciente para tempos de correlação longos. Esta função fornece a correlação na densidade de partículas no espaço recíproco, que mostra também um platô em tempos intermediários. Com o fim de analisar como relaxa cada partícula, baseados na ideia da dinâmica espacialmente heterogênea, foi possível separar as partículas pela sua dinâmica em dois grupos, um grupo que possui a dinâmica mais difusiva e outro que possui a dinâmica menos difusiva. Finalmente, foram caracterizados estruturalmente esses dois grupos e, comparando-os com as funções estruturais do sistema todo, concluímos que as duas fases presentes no líquido depois da transição, o líquido de alta densidade possui uma dinâmica mais difusiva e o líquido de baixa densidade possui uma dinâmica menos difusiva. Foi possível com estes resultados identicar espacialmente as duas fases líquidas e observar claramente os seus próprios domínios e que estes não estão misturados === Abstract: The physics of supercooled liquids still lacks a single theory which can successfully capture all features of these materials, mainly the cause for their complex dynamics and the possibility of liquid-liquid phase transitions in this regime. Our work is focused on the dynamics of liquid gallium, which was investigated through the correlation functions before and after the liquid-liquid phase transition. First, atomistic simulations were performed using the modied embedded atom model (MEAM) and periodical boundary conditions in a 1152-atom supercell, in order to obtain the liquid-liquid phase transition observed in recent previous simulations. To study the dynamics of the whole system, we calculate the mean square displacement, which shows the plateau for intermediate times that becomes much more noticeable after the liquidliquid transition. This behavior can be caused by either a spatially homogeneous dynamics or a spatially heterogeneous dynamics. In order to find out which hypothesis is more relevant for our case, the second order non-Gaussian parameter was determined, since it provides the degree of heterogeneity of the dynamics of the system, showing that system exhibits a heterogeneous dynamics. Later, the self-intermediate scattering function was calculated using the fast Fourier transform method, which is more ecient for long correlation times. This function gives the density particle correlation in reciprocal space, showing a plateau in intermediate times as well. In order to analyze how each particle relaxes, based on the idea of a spatially heterogeneous dynamics, it was possible to gather the particles according to their mobility in two groups, one which has a more diffuse dynamics and another which has a less diffuse dynamics. Finally, these two groups were structurally characterized and by comparing them with the structural functions of the whole system, it was possible to determine that the liquid of higher density has a more diffusive dynamics, whereas the lower density liquid has less diffusive dynamics. From these results we were able to spatially identify the two liquid phases, which clearly display their own domains that do not mix with each other === Mestrado === Física da Matéria Condensada === Mestre em Física