Emprego de material nanoestruturado sobre Ti na degradação de fármacos = Use of nanostructured titanium dioxide for treatment of pharmaceuticals

• Main Author: Souza, Edivaldo Luis de, 1968-
• Other Authors: UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS
• Format: Others
• Published: [s.n.] 2015
• Subjects: Tratamento de fármacos; Degradação de amoxicilina; Degradação de citrato de sildenafila; Anodização eletroquímica; Nanotubos de TiO2; Processo fotocatalítico; Pharmaceutical residues treatment; Degradation of amoxicillin; Degradation of sildenafil citrate; Electrochemical anodizing; TiO2 nanotubes; Photocatalytic process
• Online Access: SOUZA, Edivaldo Luis de. Emprego de material nanoestruturado sobre Ti na degradação de fármacos = Use of nanostructured titanium dioxide for treatment of pharmaceuticals. 2015. 103 p. Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Tecnologia, Limeira, SP. Disponível em: <http://www.repositorio.unicamp.br/handle/REPOSIP/267729>. Acesso em: 27 ago. 2018.; http://repositorio.unicamp.br/jspui/handle/REPOSIP/267729

Orientadores: Peterson Bueno de Moraes, Christiane de Arruda Rodrigues Ragnini === Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Tecnologia === Made available in DSpace on 2018-08-27T04:30:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Souza_EdivaldoLuisde_M.pdf: 3079610 bytes, checksum: a78db6078a721c74f963b944bae72f47 (MD5) Previous issue date: 2015 === Resumo: A sociedade e seus processos produtivos têm gerado e lançado quantidades elevadas e diversificadas de compostos orgânicos, inorgânicos e biológicos no meio ambiente. Juntamente com as emissões naturais, houve um grande acúmulo destes materiais nos diferentes compartimentos ambientais. A produção e o uso de medicamentos, como hormônios e antibióticos contribuíram muito para a ampliação deste quadro. Por serem persistentes não são totalmente metabolizados nos seres vivos e acabam sendo excretados e lançados em corpos receptores. Os mecanismos naturais de degradação e métodos de tratamento convencionais de efluentes não são suficientemente eficientes na remoção completa destes compostos; em função disso, é necessário o desenvolvimento e aplicação de tecnologias alternativas para a redução destes impactos. Entre estas tecnologias podemos citar os Processos Oxidativos Avançados (POA) que são mais eficientes para o tratamento destes tipos de efluentes. Objetivamos neste trabalho desenvolver, caracterizar e utilizar eletrodos nanoestruturados de TiO2 para a confecção de um reator fotoeletroquímico para a degradação do antibiótico amoxicilina e do citrato de sildenafil, este último, princípio ativo do medicamento Viagra®, submetidos à radiação UV e solar. Foram desenvolvidos eletrodos nanoestruturados com TiO2 sobre substrato de titânio, a partir de processos de anodização eletroquímica, na qual foram variados diferentes parâmetros que influenciaram nas características dos nanotubos de TiO2 desenvolvidos. Os nanotubos formados foram avaliados por Microscopia Eletrônica de Varredura quanto ao comprimento, espessura de parede e homogeneidade de distribuição. Testou-se contra-eletrodos de platina, Anodo Dimensionalmente Estável (ADE), níquel, aço-inoxidável 304 e 316L e obteve-se nanotubos de TiO2 com comprimentos entre 100 e 650 nm. Observou-se na maioria dos eletrodos nanoestruturados uma distribuição homogênea dos nanotubos. Visando a obtenção de nanoestruturas mais fotoativas, realizou-se cristalização por aquecimento em estufa. Na cristalização dos nanotubos, as análises de Difratometria de Raios-X evidenciaram intenso sinal no ângulo 2? próximo a 25º para todas as amostras significando que os nanotubos de TiO2 se cristalizaram na fase anatase, a qual é mais fotoativa. A degradação de amoxicilina apresentou rendimento de aproximadamente 85% em um intervalo de 4 horas de tratamento, enquanto que o rendimento na degradação do citrato de sildenafil foi de aproximadamente 88%, para um volume de amostra de 160,0 mL etanol/água destilada à 20% V/V em Na2SO4 0,1 M, concentração do fármaco de 10,0 mg L-1, lâmpada de vapor de mercúrio, WUV=13 W/m2, disposição horizontal dos eletrodos, distância de 3,0 mm entre lâmpada e ânodo de TiO2, cátodo de platina em tela, tensão de 1,5 volts, anodo de titânio nanoestruturado obtido a partir de contra-eletrodo de ADE 70%TiO2/30%RuO2 com d = 5,0 mm a 700 rpm e t = 120 min, 2 horas de tratamento. As nanoestruturas apresentaram-se com baixa resistência mecânica em relação à aplicação de valores de potencial elétrico superiores a 1,5 V. No entanto, abaixo destes valores, as estruturas de TiO2 mostraram-se altamente estáveis em relação à durabilidade. A eletrólise apresentou eficiência insignificante na degradação do fármaco citrato de sildenafil, sendo então aplicado um potencial aos eletrodos para fotoassistir ao processo fotocatalítico o qual se mostrou fortemente dependente da drenagem eletrônica === Abstract: The modern society and its production processes have generated and released high amounts of synthetic organic compounds which accumulate in different environmental compartments. The production and use of drugs such as hormones and antibiotics have greatly contributed to the expansion of this problem. Due to persistent-profile of these drugs, they are not completely metabolized and the conventional Wastewater Treatment Plants are not fully effective for the removal of these compounds. Thus, the development and application of alternative technologies is needed. In the other hand, the Advanced Oxidation Processes (AOP) has been effective for the treatment of pharmaceutical residues. This work aimed to produce, characterize and use nanostructured TiO2 electrodes and an photoelectrochemical reactor for the degradation of the antibiotic amoxicillin and sildenafil citrate, the latter, the active ingredient of Viagra©. The experiments were carried out using ultraviolet (UV) and solar radiation. Nanostructured TiO2 electrodes were developed from titanium substrate by electrochemical anodization process in which the different parameters were varied in order to verify its influence on the length, thickness and uniformity of distribution of TiO2 nanotubes formed, evaluated by Scanning Electron Microscopy. It was tested different counter-electrodes such as platinum, dimensionally stable anode (DSA), nickel, stainless-steel 304 and stainless-steel 316L and were obtained TiO2 nanotubes with lengths between 100 and 650 nm. It was observed in most nanostructured electrodes a homogeneous distribution of the nanotubes. Also, in order to obtain nanostructures more photoactive, crystallization was performed by heating in an oven. After crystallization process, analysis of X-Ray diffraction showed intense signal at 2? close to 25º for all samples, meaning that the TiO2 nanotubes were crystallized in the anatase phase which is more photoactive. Photocatalytic experiments with the Amoxicillin solution resulted in approximately 85% of degradation in 4 hours of treatment, whereas the degradation of sildenafil citrate was about 88%. The samples consisted of 160.0 mL ethanol / distilled water at 20 % V/V in 0.1 M Na2SO4, drug concentration of 10.0 mg L-1. The experimental setup consisted of a mercury vapor lamp or a solar simulator, horizontal arrangement of the electrodes and a platinum screen cathode. It was applied 1.5 volts, distance of 3,0 mm between the lamp and TiO2 nanostructured anode, obtained from the anodization using a DSA (70%TiO2/30%RuO2) counter-electrode placed at 5.0 mm, under stirring of 700 rpm over 120 minutes. The nanostructures had low strength to the application of higher electrical potential values than 1.5 V. However, below this value the TiO2 structures were more stable and with greater durability. Electrolytic process had a negligible efficiency in the degradation of sildenafil citrate; thus the applied potential was more important to help the photocatalytic process, which is strongly dependent of the electronic drainage === Mestrado === Tecnologia e Inovação === Mestre em Tecnologia