Estudo da captura de dióxido de carbono por misturas de hidróxido de cálcio e óxido de magnésio em baixas temperaturas

• Main Author: Flávia Gonçalves Pacheco
• Other Authors: Jadson Claudio Belchior
• Format: Others
• Language: Portuguese
• Published: Universidade Federal de Minas Gerais 2012
• Online Access: http://hdl.handle.net/1843/SFSA-8SDPW4

=== The present work has studied the carbonation reaction of hydrated lime modified by small percentages of magnesium dioxide (MgO) by the carbon dioxide (CO2) from the exhaust gas of a petrol engine. For this purpose, spherical pellets of solid adsorbents were synthesized and submitted to carbonation essays in a lab-scale fixed bed reactor. The samples conversions were then evaluated and the obtained data were analyzed considering kinetic and diffusion models. A qualitative thermodynamic analysis of the process was also performed aiming to verify the spontaneity condition. The kinetic parameters were determined through the application of Lees model (LEE, 2004), while the thermodynamic parameters were estimated by means of a DTA analysis. The diffusion coefficients and other system parameters were calculated through the application of a simplified model developed based on the general characteristics of the system and Fick´s second law. The results showed that at low temperature carbonation of lime in the presence of steam presents a kinetic behavior similar to the reaction between CO2 and CaO at temperatures above 300ºC. It was also verified that the reaction is kinetic and thermodynamically favored for the conditions studied. The kinetic, however, is strongly influenced by the adsorbent pore size, the calcium active species dispersion on on on the substrate surface and by the additive concentration (which can lead to a structural improvement due to the formation of a microporous structure that disperses the calcium active species on the structure). A balance of these factors indicated the presence of an optimum MgO concentration between 5% and 10% by volume for the conditions studied. This result can be atributted to their higher total capacity of capture of CO2, increased permeation of the gas inside the substrate and a high reactivity presented by these concentrations through a long period of time. The developed model has proved satisfactory in estimating the system parameters, showing correlation coefficients above 0.95 for the estimated conversions. The proposed model has the advantage of being able to predict parameters of any gas-solid reaction with porous adsorbents at low temperature from a simpler formulation that requires less computational cost. Thus, this work represents a simple, fast and efficient methodology to evaluate optimal compositions of mixtures of adsorbent compounds for the capture of any gas with particular attention to carbon dioxide. === O presente trabalho consistiu em estudar a reação de carbonatação de cal hidratada modificada por pequenas percentagens de óxido de magnésio (MgO) a partir de dióxido de carbono (CO2) proveniente do gás de exaustão de um motor a gasolina. Para tanto, inicialmente sintetizou-se esferas dos sólidos adsorventes e submeteu-as a ensaios de carbonatação em um reator de leito fixo em escala de laboratório. As conversões das amostras foram, então, avaliadas, sendo os dados obtidos analisados por modelos cinéticos e de difusão. Uma análise qualitativa da termodinâmica do processo foi também realizada com o intuito de se verificar a espontaneidade da reação. A determinação dos parâmetros cinéticos foi realizada a partir da aplicação do modelo de Lee (LEE, 2004), enquanto que os parâmetros termodinâmicos foram estimados por meio de uma análise DTA. Os coeficientes de difusão e demais parâmetros do sistema foram calculados a partir da aplicação de um modelo simplificado desenvolvido com base nas características gerais do sistema usando a segunda lei de Fick. Observou-se que a carbonatação realizada na presença de vapor d'água a temperatura de aproximadamente 100ºC apresenta um comportamento cinético semelhante ao da reação com CaO em temperaturas superiores a 300ºC. Verificou-se também que a reação é cinética e termodinamicamente favorecida para as condições estudadas. O comportamento cinético do sistema, entretanto, mostrou-se fortemente influenciado pelo tamanho dos poros das amostras, pela dispersão das espécies de cálcio ativas pela superfície do substrato e pela concentração do aditivo (a qual é capaz de gerar um aperfeiçoamento estrutural por meio da formação de uma estrutura microporosa que dispersa as espécies de cálcio ativas). Um balanço entre tais fatores indicaram a presença de uma concentração ótima de MgO entre 5% e 10% em volume para as condições estudadas. Tal atribuição foi realizada devido à maior capacidade total de captura de CO2, maior permeação do gás dentro do substrato e alta reatividade sustentada por um período maior de tempo apresentada por essas amostras. O modelo desenvolvido se mostrou satisfatório na estimativa dos parâmetros do sistema, prevendo conversões que apresentaram coeficientes de correlação com os dados experimentais superiores a 0,95. Tal modelo apresenta a vantagem de poder prever parâmetros de reações gás-sólido com adsorventes porosos a baixa temperatura a partir de uma formulação mais simples com menor demanda computacional. Dessa forma, o presente trabalho representa uma metodologia simples, rápida e eficiente na avaliação de composições ótimas de misturas de materiais adsorventes para a captura de um determinado gás, em particular, com o foco no dióxido de carbono.