Crystal electric field efect in non-conventional structures

• Main Author: Matias, Jean de Souza
• Other Authors: Ribeiro, Raquel de Almeida
• Format: Others
• Language: Inglês
• Published: 2017
• Subjects: CAMPO ELÉTRICO CRISTALINO; NANOPARTÍCULAS; QUASICRISTAIS; CRYSTAL ELECTRIC FIELD; UP CONVERSION; NANOPARTICLE; PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM FÍSICA - UFABC
• Online Access: http://www.biblioteca.ufabc.edu.brhttp://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=109184

Orientadora: Profa. Dra. Raquel de Almeida Ribeiro === Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2017. === Em Física da Matéria Condesada, as terras raras apresentam um papel importante em várias aplicações tecnológicas. Suas camadas 4f incompletas possuem enumeras con- gurações diferentes possibilitando o desenvolvimento e melhoramento de propriedades interessantes. Materiais supercondutores, lasers de estado sólido, radares e ímãs permanentes são bons exemplos de dispositivos que utilizam materiais desenvolvidos com terras raras. Quando terras raras são colocadas em um material matriz, as interações entre esses elementos ou entre a matriz e as terras raras fazem com que os seus estados eletrônicos mudem. Estruturas cristalinas apresentam campo elétrico cristalino, cuja teoria desenvolvida no século passado foi amplamente estudada e aplicada à vários grupos de simetria em cristais bulk. Até o momento, porém, muito pouco tem sido estudado a respeito de como o campo elétrico de estruturas não convencionais, como quasicristias e nanocristais, afeta os autoestados das terras raras. Portanto, o objetivo desse projeto foi analizar o efeito de campo elétrico cristalino em dois tipos de materiais: Nanopartículas cúbicas com tamanho de 8 nm e quasicristais icosaédricos, bem como seu aproximante. Para isso, nanopartículas de NaY1..xRExF4 (RE = Yb, Er, Dy, Gd) foram sintetizadas pelo método de termo-decomposição e quasicristais de Au-Al-Yb foram crescidos em forno a arco. Para a determinação parâmetros de campo elétrico cristalino Bm n , foram feitos ajustes das curvas de magnetização dependentes da temperatura e do campo magnético aplicado. Além disso, para os quasicristais foi encontrado um grupo de simetria pontual equivalente e seus parâmetros de campo elétrico cristalino foram comparados com os de seus aproximantes. Com isso, observou-se que somente parâmetros de segunda ordem apresentaram uma diferença signicativa quando comparados entre essas duas estruturas; B0 2 é 20 vezes maior para a estrutura quasicristalina. Para as nanopartículas cúbicas, uma Hamiltoniana total foi proposta e com isso foi feita um simulação para determinar a separação total dos níveis de energia da camada incompleta 4f das terras raras. Além disso, o espectro de Up conversion foi medido e comparado com a simulação teórica. A largura de linha do espectro teórico, 470 20 K, para a transição 4S3=2 ! 4I15=2 , é comparável aos resultados empíricos, 650 50 K. O estado fundamental dos sistemas foi conrmado pela técnica de Ressonância Eletrônica de Spin. Dessa forma, foi estabelecida uma realação de como a separação total dos multipletos-J afeta a emissão de Up conversion destas NP's. === In Condensed Matter Physics, rare earth elements play an important role in several technological applications. Their complex 4f unfullled shell presents numerous dierent congurations, making possible to engineer or tune interesting properties. Superconductors, solid state lasers, radars and permanent magnets are some examples of cutting edge devices using materials developed with rare earth elements. When a rare earth ion is placed in a host material, their interactions with each other or with the host lattice are responsible for the arrangement of their electronic state. Crystalline structures exhibit the crystal eld eect, whose theory developed in the last century has been largely applied and studied to various point group symmetries in bulk crystals. However, there is a lack of researches in how the electric eld of non-conventional host lattices, such as quasicrystals and nanocrystals, aect rare earth's eigenstates. Therefore, the aim of this project was to analyze the crystal eld eect in two dierent kind of materials: Cubic nanoparticles with 8 nm in size and icosahedral bulk quasicristals, as well as their crystal approximant. For that, NaY1..xRExF4 (RE = Yb, Er, Dy, Gd) nanoparticles were synthesized by temperature decomposition and Au-Al- Yb quasicrystals were grown by arc-melting. Fittings of the thermal and eld dependent magnetization were used to determine the crystal electric eld parameters Bmn . In the quasicrystal material case, an equivalent point group symmetry was obtained and their crystal electric eld parameters were compared with the ones of their approximant. Only parameters of second order substantially diered between both structures, B02 was found out to be around 20 times larger than that for the approximant. Moreover, in the cubic nanostructures case, the overall splitting of the 4f unfullled shell of the RE elements was determined diagonalizing a proposed total Hamiltonian, whose terms include the Crystal Electric Field parameters. In addition, the up-conversion light emission signal was acquired and compared with a theoretical simulation. The theoretical up-conversion light emission line-width found out as 471 20 K, for the transition 4S3=2 ! 4I15=2 , is comparable to empirical results, 650 50 K. The ground state of the systems was conrmed by Electron Spin Resonance analysis. In this case, a relation with how the overall energy splitting of the J-multiplets aect the UC conversion light emission of theses NP's was established.