Temperature dependence of lattice dynamics in quasicrystals

• Main Author: El Hor, Hamid
• Other Authors: TU Chemnitz, Fakultät für Naturwissenschaften
• Format: Doctoral Thesis
• Language: English
• Published: Universitätsbibliothek Chemnitz 2004
• Subjects: GVDOS; Lattice dynamics; vibrational entropy; ddc:530; Grüneisen-Parameter; Quasikristall
• Online Access: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:swb:ch1-200400105; http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:swb:ch1-200400105; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/thesis_elhor.pdf; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.bash_logout; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.bash_profile; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.bashrc; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.cshrc; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.login; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/data/.logout; http://www.qucosa.de/fileadmin/data/qucosa/documents/4774/20040010.txt

The work presented in this thesis was motivated by the large amount of experimental investigations of the phonons in quasicrystals. The generalized vibrational density of states (GVDOS) was measured for many quasicrystalline phases and in some cases at different temperatures [suck et al (1997), Dugain et al (1997)]. The progress achieved in the structure determination of approximants to some quasicrystals was a legitimate motivation for numerical investigations of lattice dynamics in these structures. Two different types of interatomic interactions were used: the spring model and the ab-initio pair potentials. The investigations explained the shape of some experimentally measured GVDOS (d-AlNiCo, o-Al13Co4 and i-ZnMgY) via the calculation of the partial vibrational densities of states. Both calculated and measured GVDOS of the d-AlNiCo phase showed an intensity excess at low energies relatively to the ideal Debye behaviour. This excess was found to be a consequence of the existence of special modes at theses energies which are called ``quasi-localized modes''. These modes seem to be characteristic of the lattice dynamics in the complex Al-TM structures. To calculate the frequency shift due to the shift of the GVDOS through low energies observed experimentally at high temperatures, a new method based on a Monte-Carlo simulation was developed. It was shown that the quasi-localized modes introduce large frequency shifts at low energies. Finally, the vibrational entropy was also investigated, and it was found that it contributes to the stabilization of the complex structures over the relatively simple structures at high temperatures. === Die Arbeit, die in dieser Dissertation präsentiert wird, wurde durch eine Vielzahl von experimentellen Beobachtungen von Phononen in Quasikristallen motiviert. Die verallgemeinerte vibrationelle Zustandsdichte (GVDOS, generalized vibrational density of states) wurde für viele quasikristalline Phasen gemessen und für einige auch bei verschiedener Temperatur [Suck et al. (1997), Dugain et al. (1997)]. Der Fortschritt, der in der Bestimmung von Näherungen für einige Quasikristalle erreicht wurde war eine legitime Motivation für numerische Untersuchungen der Gitterdynamik auf diesen Strukturen. Es wurden zwei unterschiedliche interatomare Wechselwirkungen verwendet: Das Federmodell und die ab-initio Paar Potentiale. Die Untersuchungen erklärten die Form einiger experimenteller GVDOS-Messungen (d-AlNiCo, o-Al13Co4 und i-ZnMgY) mittels der Berechnung der partiellen vibrationellen Zustandsdichte. Beide, berechnete und gemessene, GVDOS der d-AlNiCo Phase zeigten einen Intensitätsanstieg bei kleinen Energien relativ zum idealen Debye Verhalten. Dieser Anstieg stellte sich als Konsequenz der Existenz von besonderen Moden bei diesen Energien heraus, die quasi-lokalisierte Moden genannt werden. Diese Moden scheinen charakteristisch für die Gitterdynamik in den komplexen Al-TM Strukturen zu sein. Um die experimentell beobachtete Frequenzverschiebung aufgrund der Verschiebung der GVDOS durch niedrige Energien zu berechnen, wurde eine neue, auf Monte-Carlo Simulation beruhende, Methode entwickelt. Es wurde gezeigt, daß die quasi-lokalisierten Moden große Frequenzverschiebungen bei kleinen Energien hervorrufen. Letzt-lich wurde auch die vibrationelle Entropie untersucht und es stellte sich heraus, daß sie bei hohen Temperaturen dazu beiträgt die komplexen Strukturen gegenüber den relativ einfachen zu stabilisieren.