Temperature dependence of lattice dynamics in quasicrystals
The work presented in this thesis was motivated by the large amount of experimental investigations of the phonons in quasicrystals. The generalized vibrational density of states (GVDOS) was measured for many quasicrystalline phases and in some cases at different temperatures [suck et al (1997), Duga...
| Summary: | The work presented in this thesis was motivated by the large amount of
experimental investigations of the phonons in quasicrystals. The
generalized vibrational density of states (GVDOS) was measured for
many quasicrystalline phases and in some cases at different
temperatures [suck et al (1997), Dugain et al (1997)].
The progress achieved in the structure determination of approximants
to some quasicrystals was a legitimate motivation for numerical
investigations of lattice dynamics in these structures.
Two different types of interatomic interactions were used: the spring
model and the ab-initio pair potentials.
The investigations explained the shape of some experimentally measured
GVDOS (d-AlNiCo, o-Al13Co4 and i-ZnMgY)
via the calculation of the partial vibrational densities of states.
Both calculated and measured GVDOS of the d-AlNiCo phase showed an
intensity excess at low energies relatively to the ideal Debye
behaviour.
This excess was found to be a consequence of the existence of special
modes at theses energies which are called ``quasi-localized
modes''. These modes seem to be characteristic of the lattice dynamics
in the complex Al-TM structures.
To calculate the frequency shift due to the shift of the GVDOS through
low energies observed experimentally at high temperatures, a new
method based on a Monte-Carlo simulation was developed. It was shown
that the quasi-localized modes introduce large frequency shifts at
low energies.
Finally, the vibrational entropy was also investigated, and it was
found that it contributes to the stabilization of the complex
structures over the relatively simple structures at high temperatures. === Die Arbeit, die in dieser Dissertation präsentiert wird, wurde durch eine
Vielzahl von experimentellen Beobachtungen von Phononen in Quasikristallen
motiviert. Die verallgemeinerte vibrationelle Zustandsdichte
(GVDOS, generalized
vibrational density of states) wurde für viele quasikristalline Phasen
gemessen und für einige auch bei verschiedener Temperatur [Suck et al.
(1997),
Dugain et al. (1997)]. Der Fortschritt, der in der Bestimmung von
Näherungen
für einige Quasikristalle erreicht wurde war eine legitime Motivation für
numerische Untersuchungen der Gitterdynamik auf diesen Strukturen. Es wurden
zwei unterschiedliche interatomare Wechselwirkungen verwendet: Das Federmodell
und die ab-initio Paar Potentiale. Die Untersuchungen erklärten die
Form einiger
experimenteller GVDOS-Messungen (d-AlNiCo, o-Al13Co4 und i-ZnMgY)
mittels der Berechnung der partiellen vibrationellen Zustandsdichte.
Beide, berechnete und gemessene, GVDOS der d-AlNiCo Phase zeigten einen
Intensitätsanstieg bei kleinen Energien relativ zum idealen Debye Verhalten.
Dieser Anstieg stellte sich als Konsequenz der Existenz von besonderen Moden
bei diesen Energien heraus, die quasi-lokalisierte Moden genannt werden.
Diese Moden scheinen charakteristisch für die Gitterdynamik in den komplexen
Al-TM Strukturen zu sein. Um die experimentell beobachtete Frequenzverschiebung
aufgrund der Verschiebung der GVDOS durch niedrige Energien zu berechnen, wurde
eine neue, auf Monte-Carlo Simulation beruhende, Methode entwickelt. Es wurde
gezeigt, daß die quasi-lokalisierten Moden große
Frequenzverschiebungen bei
kleinen Energien hervorrufen. Letzt-lich wurde auch die vibrationelle Entropie
untersucht und es stellte sich heraus, daß sie bei hohen Temperaturen
dazu
beiträgt die komplexen Strukturen gegenüber den relativ einfachen zu
stabilisieren. |
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