Etude du vieillissement des assemblages membrane-électrodes pour piles à combustible basse température

• Main Author: Durst, Julien
• Language: fra
• Published: Université de Grenoble 2012
• Subjects: [SPI:OTHER] Engineering Sciences/Other; [SPI:OTHER] Sciences de l'ingénieur/Autre; Pile à combustible à membrane échangeuse de protons; Durabilité des matériaux de PEMFC; Nanoparticules de Pt/C; Effet d'une contamination cationique des couches catalytiques; Hétérogénéités de vieillissement
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00923165; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/92/31/65/PDF/30237_DURST_2012_diffusion.pdf

Nous avons étudié les mécanismes de dégradation de catalyseurs Pt3Co/C en conditions réelles (stacks 16 cellules, hydrogène/air, stationnaire et intermittent, t > 1000 heures). Des modifications de la structure atomique, de la morphologie et de la composition chimique des catalyseurs ont été mises en évidence grâce à des techniques à résolution atomique, tels que la microscopie HAADF ou encore la spectroscopie d'absorption de rayons X. En plus d'être sujets à la maturation d'Ostwald 3D, ces catalyseurs perdent continuellement et irréversiblement les atomes de cobalt contenus dans le matériau " natif ", ce qui conduit à la formation de nanoparticules " creuses " de Pt. Nous avons montré l'effet d'une contamination de l'électrode par des cations métalliques (Co2+). Des hétérogénéités de vieillissement de ces électrodes, à la fois " dans le plan " et " à travers le plan ", ont été mises en évidence, en utilisant des marqueurs structuraux caractéristiques des électrodes. Des différences locales des cinétiques et des mécanismes de dégradation ont été confirmées grâce à des tests en monocellule PEMFC à cathode segmentée.