Élaboration d'un propagateur global pour l'équation de Schrödinger & Application à la photodynamique

• Main Author: Leclerc, Arnaud
• Language: FRE
• Published: Université de Franche-Comté 2012
• Subjects: [PHYS:COND:CM_GEN] Physics/Condensed Matter/Other; Mécanique quantique; Physique moléculaire; Méthode numérique; Propagation de paquets d'ondes; Interactions molécules-champ; Photodissociation; Adiabaticité; Formalisme de Floquet; Contrôle
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00806956; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/80/69/56/PDF/these_A_LECLERC_Arnaud_2012.pdf

La Méthode de la Trajectoire Adiabatique Contrainte est développée dans le but de résoudre globalementl'équation de Schrödinger. Cette méthode utilise le formalisme de Floquet et une décomposition de Fourier pourdécrire les dépendances temporelles. Elle transforme ainsi un problème dynamique en un problème aux valeurspropres partiel dans un espace de Hilbert étendu au temps. Cette manipulation requiert l'application decontraintes sur les conditions initiales de l'état propre de Floquet recherché. Les contraintes sont appliquées parl'intermédiaire d'un opérateur absorbant artificiel. Cet algorithme est adapté à la description de systèmes dirigéspar des hamiltoniens dépendant explicitement du temps. Il ne souffre pas de l'accumulation d'erreurs au cours dutemps puisqu'il fournit une solution globale ; les erreurs éventuelles proviennent de la non-complétude des basesfinies utilisées pour la description moléculaire ou temporelle et de l'imperfection du potentiel absorbant dépendantdu temps nécessaire pour fixer les conditions initiales. Une forme générale de potentiel absorbant a étédéveloppée pour être en mesure d'intégrer un problème avec une condition initiale quelconque. Des argumentsrelatifs au suivi adiabatique dans le cas de Hamiltoniens non-hermitiens sont également présentés. Nous insistonssur le rôle des facteurs de phase géométrique. Les méthodes développées sont appliquées à des systèmesatomiques ou moléculaires soumis à des impulsions laser intenses, en relation avec la problématique du contrôlemoléculaire. Nous considérons plusieurs exemples : modèles d'atomes à deux ou trois niveaux, ion moléculairehydrogène et molécules froides de sodium.