Rare events in many-body systems: reactive paths and reaction constants for structural transitions

• Main Author: Picciani, Massimiliano
• Language: ENG
• Published: Université Pierre et Marie Curie - Paris VI 2012
• Subjects: [PHYS:COND:CM_SM] Physics/Condensed Matter/Statistical Mechanics; Évènements rares; Méthodes computationnelles et simulation numérique; Transitions structurales; Cinétique sous irradiation; Grandes déviations; Paysages d'énergie; Constantes de réaction; Défauts dans les cristaux
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00706510; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/70/65/10/PDF/Thesis.pdf

Cette thèse aborde l'étude de phénomènes physiques fondamentaux, avec des applications aux matériaux d'intérêt nucléaire. Nous avons développé des méthodes pour l'étude d'évènements rares concernant des transitions structurales thermiquement activées dans des systèmes à N-corps. La première méthode consiste en la simulation numérique du courant de probabilité associé aux chemins réactifs. Après avoir dérivé les équations d'évolution du courant de probabilité, on échantillonne ce courant grâce à un algorithme de type Monte Carlo Diffusif. Cette technique, dénommée Transition Current Sampling, a été appliquée pour étudier les transitions structurales d'un agrégat de 38 atomes liés par un potentiel Lennard-Jones (LJ-38). Un deuxième algorithme, dénommée Transition Path Sampling avec bias de Lyapunov local (LyTPS), a ensuite été développé. LyTPS permet de calculer des taux de réaction à température finie en suivant la théorie des états de transition. Un biais statistique dérivant du maximum des exposantes de Lyapunov locaux est introduit pour accélérer l'échantillonnage de trajectoires réactives. Afin d'extraire la valeur des constantes de réaction d'équilibre depuis celle obtenues par LyTPS, on utilise le Multistate Bennett Acceptance Ratio. Nous avons à nouveau validé cette méthode sur l'agrégat LJ-38. LyTPS est ensuite utilisé pour calculer les constantes de migration des lacunes et di-lacunes dans le Fer-α, ainsi que l'entropie de migration associée. Ces constantes de réaction servent de paramètre d'input dans des codes de modélisation cinétique (First Passage Kinetic Monte Carlo) pour reproduire numériquement des recuits de résistivité de Fer-α après irradiation.