Etude de la conversion de spin nucléaire du méthane en matrices d'Argon et de Krypton

• Main Author: Lekic, Anica
• Language: fra
• Published: Université Pierre et Marie Curie - Paris VI 2011
• Subjects: [PHYS:QPHY] Physics/Quantum Physics; [PHYS:QPHY] Physique/Physique Quantique; [PHYS:ASTR:EP] Physics/Astrophysics/Earth and Planetary Astrophysics; [PHYS:ASTR:EP] Physique/Astrophysique/Planétologie et astrophysique de la terre; [SDU:ASTR:EP] Sciences of the Universe/Astrophysics/Earth and Planetary Astrophysics; [SDU:ASTR:EP] Planète et Univers/Astrophysique/Planétologie et astrophysique de la terre; matrice d'argon; matrice de krypton; méthane; conversion de spin nucléaire; processus multi-phonons; processus d'Orbach et de Raman; processus à un phonon; configurations de spin; relaxation quantique
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00674704; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/67/47/04/PDF/ThA_se_Anica_Lekic_version_definitive.pdf

Les molécules possédant des atomes identiques en positions interchangeables existent sous différentes formes appelées " configurations de spin nucléaire " identifiées par la symétrie de la fonction d'onde rovibrationnelle et la valeur de leur spin nucléaire total. Dans le cas des molécules hydrogénées présentes dans les milieux interstellaires et cométaires, la mesure des rapports entre populations de configuration de spin différentes montre que ces dernières ne sont pas à l'équilibre thermodynamique attendu dans les conditions de température du milieu. L'origine de ce déséquilibre reste en débat, et des études plus poussées concernant la conversion de spin nucléaire (CSN) dans la phase solide et à l'interface avec la phase gazeuse à basse température sont nécessaires pour mieux comprendre les observations. Ce travail de thèse expérimental est dédié à l'étude de la CSN du CH4 dans des matrices d'argon et de krypton. La molécule de méthane présente trois configurations de spin qui peuvent être distinguées par spectroscopie d'absorption infrarouge à transformée de Fourier. Dans un premier temps, le travail a consisté en l'étude de la spectroscopie du méthane dans ces matrices (attributions, influence de l'environnement cristallin...). Dans un deuxième temps, nous avons étudié la dynamique de CSN par retour à l'équilibre de matrices préalablement enrichies en une espèce de spin donnée. L'influence de (i) la nature, (ii) la concentration en CH4 et (iii) la température (4.2 K - 10 K) des matrices sur les temps de conversion mesurés ont permis de mettre en évidence les différents mécanismes (inter et intramoléculaires) responsables de la modification des espèces de spin nucléaire de CH4. Ces travaux suggèrent que, pour des glaces astrophysiques, l'équilibre des populations relatives entre les configurations de spin devrait être obtenu en phase solide, ce qui remet en cause l'hypothèse de la conservation des rapports otho/para dans les glaces cométaires et interstellaires.