Étude par dynamique moléculaire du comportement d'aluminosilicates tubulaires hydratés : structure et dynamique du système eau-imogolite

• Main Author: Creton, Benoît
• Language: FRE
• Published: Université des Sciences et Technologie de Lille - Lille I 2006
• Subjects: [CHIM:MATE] Chemical Sciences/Material chemistry; [INFO:INFO_MO] Computer Science/Modeling and Simulation; Nanotubes; Silicates d'aluminium; Perméabilité; <br />Hydratation; Dynamique moléculaire; <br />Structure moléculaire; Spectres de vibration; Imogolite; Allophane; Molécules d'eau
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00270255; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/27/02/55/PDF/These_Benoit.Creton.pdf

La structure et la dynamique des molécules d'eau confinées dans des aluminosilicates de formes tubulaire (imogolite) et sphérique (allophane) ont été étudiées à l'échelle microscopique par la méthode de la dynamique moléculaire. Pour ce faire, des modèles structuraux de ces aluminosilicates ainsi que des modèles d'interactions ont été développés. La simulation de la dynamique vibrationnelle de l'imogolite fournit des résultats en accord avec ceux expérimentaux. Ainsi, certaines bandes des spectres infrarouge et Raman ont pu être attribuées. Les spectres Raman calculés pour ces structures montrent une bande située aux basses fréquences dont la position varie en fonction du diamètre du nanotube. Cette bande est attribuée à la vibration de respiration radiale de la structure. Les résultats des simulations sur les systèmes eau/imogolite montrent des caractères hydrophile et hydrophobe respectivement pour les surfaces interne et externe de l'imogolite. Par conséquent, les molécules d'eau proches de ces surfaces ont des comportements différents. Alors que les molécules d'eau entre les nanotubes se comportent de façon similaire aux molécules d'eau dans l'eau liquide, les caractéristiques structurales et dynamiques des molécules à l'intérieur de l'imogolite sont fortement influencées par la surface. Bien que la composition chimique de la surface interne de l'imogolite et de l'allophane soit similaire, une plus grande mobilité des molécules d'eau est constatée dans le cas de la structure sphérique traduisant des interactions eau/surface plus faibles que pour le système eau/imogolite.