Calcul prédictif du facteur de partage isotopique entre minéraux dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité

• Main Author: Méheut-Le Quéau, Merlin
• Language: FRE
• Published: Université Pierre et Marie Curie - Paris VI 2008
• Subjects: [PHYS:PHYS] Physics/Physics; [SDU:STU:GC] Sciences of the Universe/Earth Sciences/Geochemistry; [SDU:STU] Sciences of the Universe/Earth Sciences; Partage isotopique; Isotopes du silicium; Calcul ab initio; Isotopes de l'oxygène; Minéraux hydratés; DFT; Isotopes de l'hydrogène; Isotopes
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00231076; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/23/10/76/PDF/These.pdf; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/23/10/76/ANNEX/soutenance.pdf

Dans ce travail, nous avons appliqué les méthodes de calcul électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité pour calculer les propriétés de partage isotopique à l'équilibre de l'hydrogène, de l'oxygène et du silicium entre divers matériaux d'intérêt en sciences de la Terre. La compréhension de ces mécanismes de partage est un enjeu majeur en géochimie, car le contenu isotopique des minéraux constitue un témoin des événements géochimiques. Le calcul électronique permet de déterminer les propriétés vibrationnelles complètes d'un matériau au niveau harmonique,<br />desquelles on déduit ses propriétés de partage. Notre but est de valider une approche ab initio, i.e. libre de tout paramètre issu de l'expérience, permettant la prédiction du partage entre deux matériaux. On s'est intéressé aux matériaux: quartz, vapeur d'eau, glace, kaolinite, lizardite, enstatite, forstérite, brucite et gibbsite. Certains ont fait l'objet d'études expérimentales précises de leurs différentes propriétés physiques, ce qui nous permet de valider notre approche, et tous sont de grand intérêt en sciences de la Terre, ce qui nous permet de proposer de nouvelles lois de partage en fonction de la température, et de vérifier la validité de celles déjà proposées. C'est la première fois qu'une telle étude systématique est réalisée à partir d'une approche ab initio, et sur autant de systèmes différents. On a donc procédé à une étude la plus complète possible des sources d'erreur susceptibles d'influencer le résultat final. Par ailleurs, cette approche nous permet d'analyser de façon plus détaillée les processus physiques à l'origine du partage isotopique dans ces différents matériaux.