Effets d'irradiation et comportement des produits de fission dans la zircone et le spinelle

• Main Author: Gentils, Aurélie
• Language: FRE
• Published: Université Paris Sud - Paris XI 2003
• Subjects: [CHIM:MATE] Chemical Sciences/Material chemistry; [PHYS:PHYS] Physics/Physics; Transmutation des déchets nucléaires; Irradiation; Rétention; Zircone; Spinelle; Produits de fission; Rétrodiffusion Rutherford; Microscopie électronique à transmission
• Online Access: http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00003795; http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/04/57/63/PDF/tel-00003795.pdf

Certains oxydes sous forme cristalline, plus particulièrement la zircone (ZrO2) et le spinelle (MgAl2O4), sont des matrices potentielles pour la transmutation du plutonium et des actinides mineurs. Ce travail concerne l'étude des propriétés physico-chimiques de ces matrices, avec un accent particulier sur leur comportement vis-à-vis de l'irradiation et leur capacité à confiner les produits de fission. Les irradiations à basse énergie et l'incorporation d'analogues stables de produits de fission (Cs, I, Xe) dans des monocristaux de ZrO2 (phase cubique stabilisée avec Y2O3) et MgAl2O4 ont été réalisées avec l'implanteur d'ions du CSNSM-Orsay. Les irradiations à haute énergie ont été effectuées sur divers accélérateurs d'ions lourds (GANIL-Caen, ISL-Berlin, HIL-Varsovie). Les techniques de microanalyse nucléaire (RBS et canalisation) ont été mises en œuvre in situ sur l'accélérateur ARAMIS du CSNSM-Orsay pour caractériser le désordre créé par l'irradiation, et pour étudier le relâchement des produits de fission. Des expériences complémentaires de microscopie électronique à transmission ont été réalisées afin de déterminer la nature du désordre créé. Les résultats expérimentaux indiquent que l'irradiation de ZrO2 et MgAl2O4 avec des ions lourds de quelques centaines de keV ou de quelques centaines de MeV crée un désordre structural important dans les matrices cristallines. Le désordre total (amorphisation) n'est jamais atteint dans le cas de la zircone, contrairement au spinelle. Ces résultats montrent également l'influence déterminante de la concentration en produits de fission sur leur relâchement dans les deux matériaux étudiés, avec une forte augmentation du relâchement quand la concentration excède une valeur seuil, ou en présence de défauts produits par une irradiation avec des ions de gaz rares. Une exfoliation du spinelle implanté à forte concentration d'ions Cs est observée après traitement thermique à haute température.