Etude de l'oxydation thermique du titane et du zirconium sous irradiation aux ions d'argon dans le domaine du MeV (E ≤ 15 MeV)

• Main Author: Do, Ngoc-Long
• Language: FRE
• Published: Ecole Polytechnique X 2012
• Subjects: [PHYS:COND:CM_MS] Physics/Condensed Matter/Materials Science; thermal oxidation; titanium; zirconium; surface damage; nuclear versus electronic stopping; AFM; XPS; Spectroscopic Ellipsometry; Nuclear Backscattering Spectrometry
• Online Access: http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00780772; http://pastel.archives-ouvertes.fr/docs/00/78/07/72/PDF/PhD-thesis_Ngoc-Long-DO.pdf

Nous avons montré que l'irradiation aux ions d'argon d'énergie comprise entre 1 et 15 MeV cause des dommages en surface du titane et du zirconium, qui prennent la forme d'une oxydation accélérée et/ou d'une cratérisation dont les effets évoluent en fonction de l'énergie du projectile et de l'atmosphère de recuit (température et pression), simulant les conditions environnementales représentatives de l'interface gaine/combustible d'un réacteur REP. Par AFM, nous avons montré que la surface du titane et du zirconium était attaquée par bombardement aux ions d'argon, à haute température (jusqu'à 500°C) en milieu faiblement oxydant (sous pression d'air sec raréfié comprise entre 5,7 10-5 Pa et 5 10-3 Pa) et à une dose moyenne fixée à environ 5 1014 ions.cm-2. On observe ainsi la formation de cratères nanométriques sur toute la surface du titane irradié entre 2 et 9 MeV et celle du zirconium irradié à 4 MeV, dont les caractéristiques varient en fonction de la température et de la pression. Dans le cas du couple Ar/Ti, l'efficacité d'endommagement superficiel augmente lorsque l'énergie du projectile diminue de 9 à 2 MeV. Par ailleurs, alors que la surface du titane apparaît transparente au faisceau d'ions à 15 MeV, celle du zirconium révèle de nombreux cratères micrométriques entourés d'un large halo sombre. Les caractéristiques des cratères (taille et densité superficielle) diffèrent de façon significative de celles observées à la fois dans le domaine des basses énergies (keV) où le dépôt d'énergie est contrôlé par les collisions balistiques (Sn) et dans le domaine des hautes énergies (MeV - GeV) où le dépôt d'énergie est contrôlé par les excitations électroniques (Se), ce qui n'était pas complètement inattendu dans le domaine d'énergie intermédiaire étudié, dans lequel des effets de pouvoir d'arrêt combiné Sn - Se sont envisageables. Par XPS couplé au décapage ionique, nous avons montré qu'il existe un effet d'irradiation sur l'oxydation thermique du titane, exacerbée sous faisceau d'ions d'argon entre 2 et 9 MeV, et qu'il existe aussi un effet d'énergie sur l'épaisseur et la stœchiométrie de l'oxyde. L'étude menée par Ellipsométrie Spectroscopique sur les films d'oxyde formés entre 1 et 9 MeV a corroboré ces résultats et montré précisément qu'il existe un pic d'oxydation en fonction de l'énergie d'ions d'argon, qui présente un maximum à 3 MeV, dans les conditions de l'expérience. Les mesures de gain d'oxygène effectuées par NBS confirment l'existence de ce pic d'oxydation. Les résultats acquis à ce jour par NBS concernant l'oxydation thermique du zirconium sous irradiation à l'argon de 4 et 9 MeV confirment les travaux antérieurs du groupe Aval du Cycle Electronucléaire de l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon, et suggèrent fortement l'existence d'un pic d'oxydation dans la même plage d'énergie de projectile que pour le titane.