| Summary: | Nuclear fuel performance is highly affected by the behaviour of fission gases, particularly
at elevated burnups, where large amounts of gas are produced and can
potentially be released. The importance of fission gas release was the motivation
for large efforts, both experimentally and theoretically, in order to increase our
understanding of the different steps of the process, and to continuously improve
our models.
Extensions to higher burnups, together with the growing interest in novel types
of fuels such as inert matrix fuels envisaged for the transmutation of minor actinides,
make that one is still looking for a permanently better modelling, based
on a physical understanding and description of all stages of the release mechanism.
Computer simulations are nowadays envisaged in order to provide a better
description and understanding of atomic-scale processes such as diffusion, but even
in order to gain insight on specific processes that are inaccessible by experimental
means, such as the fuel behaviour during thermal spikes.
In the present work simulation techniques based on empirical potentials have
been used, focusing in a first stage on pure uranium dioxide. The behaviour of
point defects was at the core of this part, but also the estimation of elastic and
melting properties.
Then, in a second stage, the study has been extended to the behaviour of helium
and xenon. For helium, the diffusion in different domains of stoichiometry
was considered. The simulations enabled to determine the diffusion coefficient and
the migration mechanism, using both molecular dynamics and static calculation
techniques. Xenon behaviour has been investigated with the additional intention
to model the behaviour of small intragranular bubbles, particularly their interaction
with thermal spikes accompanying the recoil of fission fragments. For that
purpose, a simplified description of these events has been proposed, which opens
perspectives for further work.
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Les performances du combustible nucléaire sont fortement affectées par le comportement
des gaz de fission, et ce particulièrement lorsqu’un taux d’épuisement
élevé est atteint, puisque d’importantes quantités de gaz sont alors produites
et peuvent potentiellement être relâchées. Les enjeux, entre autre économiques,
liés au relâchement de gaz de fission ont donné lieu à d’importants efforts, tant
sur le plan expérimental que théorique, afin d’accroître notre compréhension des
différentes étapes du processus, et d’améliorer sans cesse les mod`eles. Les extensions
à des taux d’épuisements encore plus élevés ainsi que l’intérêt croissant pour
de nouveaux types de combustible tels que les matrices inertes, envisages en vue
de la transmutation des actinides mineures, font qu’à l’heure actuelle, le besoin
permanent d’une meilleure modélisation, basée sur une compréhension et une description
physique des différentes étapes du processus de relâchement de gaz de
fission, est toujours de mise.
Les simulations par ordinateur ont ainsi été considérée comme un nouvel angle
de recherche sur les processus élémentaires se produisant à l’échelle atomique, à la
fois afin d’obtenir une meilleure compréhension de processus tels que la diffusion
atomique ; mais aussi afin d’avoir accès à certains processus qui ne sont pas observables
par des voies expérimentales, tels que la le comportement du combustible
lors de pointes thermiques.
Dans ce travail, deux techniques, basées sur l’utilisation de potentiels interatomiques
empiriques, ont permis d’étudier le dioxyde d’uranium, dans un premier
temps en l’absence d’impuretés. Cette partie était principalement centrée sur le
comportement des défauts ponctuels, mais a aussi concerné différentes propriétés
élastiques, ainsi que le processus de fusion du composé.
Ensuite l’étude a été étendue aux comportements de l’hélium de du xénon. Pour
ce qui a trait à l’hélium, la diffusion dans différents domaines de stoechiométrie
a été considérée. Les simulations ont permis de déterminer le coefficient de diffusion
ainsi que le mécanisme de migration lui-même. Quant au xénon, outre les
propriétés de diffusion, l’intention fut de se diriger vers la modélisation des petites
bulles intragranulaires, et plus précisément vers leur interaction avec les pointes
thermiques, créées lors du recul des fragments de fission. Une description simplifiée de ce processus a été proposée, qui offre de nouvelles perspectives dans ce
domaine.
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